Variability and Uncertainty Analysis of N2O Emissions from WWTP to Improve the Accuracy of Emission Factors and the Design of Monitoring Strategies

污水處理廠 N2O 排放的可變性和不確定性分析提高排放因子的準(zhǔn)確性和監(jiān)測(cè)策略設(shè)計(jì)

來(lái)源：ACS EST Water 2024, 4, 2542?2552

1. 摘要核心內(nèi)容

 

問題背景：全球污水處理廠（WWTP）N?O排放研究常忽略數(shù)據(jù)變異性（技術(shù)、運(yùn)行、進(jìn)水特性、微生物群落差異）和不確定性（監(jiān)測(cè)點(diǎn)位、方法、頻率、時(shí)長(zhǎng)），導(dǎo)致排放因子（EF = N?O排放量/總氮負(fù)荷）準(zhǔn)確性不足。

 

關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)：

N?O排放呈正偏態(tài)分布（對(duì)數(shù)分布更適用），11.6%的天數(shù)貢獻(xiàn)50%排放（圖4）。

 

EF均值為 0.30±1.29%（n=117,602），標(biāo)準(zhǔn)差大表明正態(tài)分布不適用，推薦使用中位數(shù)和分位數(shù)（如2.5–97.5%）描述（圖5）。

 

優(yōu)化監(jiān)測(cè)策略：每30分鐘監(jiān)測(cè)5分鐘（替代連續(xù)監(jiān)測(cè)）可在保證精度下實(shí)現(xiàn)6個(gè)點(diǎn)位輪巡（圖6）。

 

剝離模型（kLa???）最小誤差10.4%（僅模型）或16.1%（含傳感器誤差）（圖2）。

 

 

2. 研究目的

 

闡明表面曝氣WWTP中驅(qū)動(dòng)N?O排放的運(yùn)行變量（如相控策略）。

量化基于液相測(cè)量的N?O排放不確定性（剝離模型誤差）。

分析N?O排放的時(shí)空變異性（110天高頻監(jiān)測(cè)）。

評(píng)估數(shù)據(jù)采集頻率對(duì)EF準(zhǔn)確性的影響，優(yōu)化監(jiān)測(cè)策略。

 

3. 研究思路

 

graph LR

A[丹麥Gummerup WWTP] --> B[相控表面曝氣工藝]

B --> C[高頻監(jiān)測(cè)110天]

C --> D[Unisense液體N?O傳感器×4]

D --> E[空間點(diǎn)位： S0m/S1m/S10m]

E --> F[建立kLa???剝離模型]

F --> G[量化時(shí)空變異性和不確定性]

G --> H[模擬多點(diǎn)位間歇監(jiān)測(cè)策略]

 

4. 測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義

核心數(shù)據(jù)來(lái)源與意義

測(cè)量?jī)?nèi)容 數(shù)據(jù)來(lái)源 研究意義

N?O液體濃度 Unisense傳感器（1分鐘頻率） 揭示相控運(yùn)行下的動(dòng)態(tài)規(guī)律：曝氣初期緩升，NH??耗盡后降，停曝后因持續(xù)產(chǎn)生驟升（圖3右）

空間異質(zhì)性 S0m（低湍流）、S1m（高湍流）、S10m（下游） 證實(shí)傳感器位置顯著影響排放估算（S1m代表性最佳，S0m高估101%）（圖4）

剝離系數(shù)kLa??? DO測(cè)量+空氣流速模型（圖2） 量化模型誤差（10.4–16.1%），為排放計(jì)算提供不確定性范圍

相控運(yùn)行數(shù)據(jù) 在線NH??/NO??/DO/流量（圖3左） 關(guān)聯(lián)高排放與延長(zhǎng)硝化相（相3/8），指導(dǎo)優(yōu)化曝氣策略（圖4右下）

N?O消耗潛力 離線批次實(shí)驗(yàn)（正文3.3） 揭示好氧條件下N?O還原未被完全抑制（1.9–15 gN/(kgSS·d)）

 

5. 關(guān)鍵結(jié)論

 

排放分布特征：

N?O排放呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布（非正態(tài)），4.7%的小時(shí)和11.6%的天數(shù)貢獻(xiàn)50%排放（圖4）。

EF報(bào)告建議：避免均值±標(biāo)準(zhǔn)差（0.30±1.29%），改用中位數(shù)（0.101%）和分位數(shù)范圍（0.024–2.464%）（圖5）。

 

空間變異性：

93.9%排放來(lái)自高湍流區(qū)（S1m），傳感器位置偏差可致估算誤差18–101%（圖4）。

多點(diǎn)監(jiān)測(cè)中，S1m單點(diǎn)數(shù)據(jù)與三傳感器組合差異僅2.1%（支持簡(jiǎn)化布點(diǎn)）。

 

監(jiān)測(cè)策略優(yōu)化：

每30分鐘監(jiān)測(cè)5分鐘的策略誤差僅0.3%，可支持6點(diǎn)位輪巡（圖6）。

低頻監(jiān)測(cè)（如30分鐘/240分鐘）嚴(yán)重低估峰值（99%分位誤差42%）。

 

不確定性量化：

kLa???最小誤差10.4%（模型）→ EF總不確定性16.7–42%（依賴TN???d估算方法）（圖5）。

 

6. Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細(xì)解讀

研究意義與價(jià)值

 

高頻動(dòng)態(tài)捕獲：

1分鐘分辨率揭示相控工藝的瞬態(tài)特征（圖3右）：停曝后N?O因持續(xù)產(chǎn)生且剝離減少而驟升，為機(jī)制解析提供關(guān)鍵證據(jù)。

 

空間代表性驗(yàn)證：

三位置同步監(jiān)測(cè)（S0m/S1m/S10m）量化點(diǎn)位偏差（圖4），證明高湍流區(qū)（S1m）最具代表性，而控制點(diǎn)（S0m）高估101%，指導(dǎo)優(yōu)化傳感器布設(shè)。

 

分布特性解析：

基于117,602數(shù)據(jù)點(diǎn)證明N?O呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布（圖4、5），推翻傳統(tǒng)EF的正態(tài)假設(shè)，推動(dòng)采用中位數(shù)和百分位數(shù)報(bào)告。

 

技術(shù)可靠性：

跨生物池相關(guān)性（S0m與S0m*的R2=0.73）和故障期數(shù)據(jù)修正（負(fù)值/漂移校準(zhǔn)），驗(yàn)證Unisense電極在長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)中的穩(wěn)定性。

 

對(duì)領(lǐng)域貢獻(xiàn)

 

方法論革新：確立液相監(jiān)測(cè)在高變異系統(tǒng)中的應(yīng)用價(jià)值，為EF標(biāo)準(zhǔn)化提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

實(shí)踐指導(dǎo)：優(yōu)化監(jiān)測(cè)策略（時(shí)間/空間權(quán)衡），降低全廠N?O監(jiān)測(cè)成本。

 

總結(jié)

 

該研究通過(guò)丹麥Unisense電極的高頻空間監(jiān)測(cè)，揭示了WWTP中N?O排放的強(qiáng)時(shí)空異質(zhì)性和對(duì)數(shù)分布特性，量化了剝離模型的不確定性，并提出了以中位數(shù)+分位數(shù)報(bào)告EF、多點(diǎn)間歇監(jiān)測(cè)為核心的優(yōu)化方案，為全球污水處理廠N?O監(jiān)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)化提供關(guān)鍵依據(jù)。