Coastal acidification alters estuarine sediment nitrous oxide and methane fluxes  

海岸酸化改變河口沉積物氧化亞氮和甲烷通量  

來源：Limnology and Oceanography Letters, Volume 8, 2023, Pages 723-733

《湖沼學與海洋學通訊》第8卷，2023年，723-733頁

 

 

摘要內(nèi)容

 

研究通過控制實驗發(fā)現(xiàn)：  

酸化顯著改變溫室氣體通量：河口沉積物暴露于中度酸化（pH 7.3）和極端酸化（pH 6.3）后，氧化亞氮（N?O）和甲烷（CH?）通量發(fā)生顯著變化。  

 

響應具有站點特異性：高氮負荷站點（MP）的N?O通量增加（最高4218%），CH?通量降低（75%）；低氮負荷站點（SLP）的N?O通量減少（275%），CH?通量在中度酸化時降低，極端酸化時增加。  

 

機制驅(qū)動：酸化通過抑制反硝化酶（nosZ）、改變微生物群落及有機質(zhì)（OM）降解路徑影響氣體通量，且OM類型（藻類vs鹽沼）是關鍵調(diào)控因子。  

 

研究目的

量化海岸酸化對河口沉積物N?O和CH?通量的影響。  

 

探究不同氮負荷背景下沉積物對酸化的響應差異。  

 

揭示酸化調(diào)控溫室氣體通量的生物地球化學機制。  

 

研究思路

站點選擇：  

 

高氮負荷站點（Metoxit Point, MP）：受居民污水輸入影響，夏季大型藻華頻發(fā)。  

 

低氮負荷站點（Sage Lot Pond, SLP）：鹽沼環(huán)繞，營養(yǎng)鹽輸入較低（表1）。  

酸化控制實驗：  

 

采集沉積物柱芯，在恒溫（30°C）黑暗條件下進行流動培養(yǎng)。  

 

設置三組pH處理：對照（pH 8.0）、中度酸化（pH 7.3）、極端酸化（pH 6.3），通過CO?鼓泡調(diào)控pH。  

通量測量：  

 

使用氣相色譜（GC-2014）測定進出水溶解N?O和CH?濃度，計算沉積物-水界面通量（公式見方法部分）。  

沉積物pH剖面：  

 

采用Unisense pH微電極（100 μm直徑）在500 μm分辨率下測量沉積物表層（0-2 cm）pH梯度（圖2）。  

 

 

測量數(shù)據(jù)及研究意義

沉積物pH剖面（圖2）  

 

數(shù)據(jù)：酸化導致沉積物表層pH顯著下降（MP對照：7.36→極端：6.81；SLP對照：7.47→極端：6.77）。  

 

意義：證實水體酸化能快速改變沉積物微環(huán)境，為微生物活性變化提供直接證據(jù)。  

N?O通量（圖3）  

 

 

數(shù)據(jù)：  

 

MP站點：酸化使N?O從匯（-5.4 nmol m?2 h?1）轉(zhuǎn)為源（極端：8.1 nmol m?2 h?1）。  

 

SLP站點：酸化使N?O從源（極端對照：10.8 nmol m?2 h?1）轉(zhuǎn)為匯（中度：-13.2 nmol m?2 h?1）。  

 

意義：揭示酸化對N?O通量的影響方向取決于站點氮負荷和OM類型（藻類OM促進釋放，鹽沼OM促進消耗）。  

CH?通量（圖3）  

 

數(shù)據(jù)：  

 

MP站點：酸化使CH?通量降低75%（極端：9,478 vs 對照：23,546 nmol m?2 h?1）。  

 

SLP站點：中度酸化通量減半（295 vs 568 nmol m?2 h?1），極端酸化通量翻倍（819 vs 362 nmol m?2 h?1）。  

 

意義：表明CH?響應存在閾值效應，極端酸化可能激活耐酸產(chǎn)甲烷菌或抑制氧化過程。  

 

結論

酸化效應具有空間異質(zhì)性：即使同一河口內(nèi)，氮負荷和OM類型差異導致沉積物對酸化的響應截然不同（MP與SLP站點的N?O/CH?通量變化方向相反）。  

 

關鍵機制：  

 

N?O通量變化與nosZ酶抑制、反硝化路徑改變相關（SLP站點出現(xiàn)N?O消耗）。  

 

CH?通量受OM質(zhì)量（藻類易降解vs鹽沼難降解）和鐵還原競爭調(diào)控（酸化促進Fe還原，抑制產(chǎn)甲烷）。  

管理意義：海岸溫室氣體預算需納入當前和未來pH變化，且需考慮站點特異性背景。  

 

丹麥Unisense電極數(shù)據(jù)的詳細研究意義

 

研究中采用Unisense pH 100微電極系統(tǒng)（搭配Sensor Trace Pro軟件）測量沉積物pH微剖面：  

高分辨率環(huán)境驗證：  

 

數(shù)據(jù)：在500 μm間隔下獲取0-2 cm沉積物pH梯度（圖2），顯示酸化處理顯著降低表層pH（如SLP站點從7.47降至6.77）。  

 

意義：直接證實水體酸化能快速滲透至沉積物微區(qū)（<24小時），為后續(xù)氣體通量變化提供原位環(huán)境背景。  

酸化影響深度的量化：  

 

數(shù)據(jù)：pH變化主要發(fā)生在沉積物表層（0-5 mm），深層（>10 mm）pH緩沖較強（圖2A-B）。  

 

意義：表明酸化對微生物過程（如硝化/反硝化）的影響集中于沉積物-水界面，解釋了氣體通量快速響應的空間范圍。  

機制關聯(lián)證據(jù)：  

 

數(shù)據(jù)：MP站點酸化后表層pH降幅（ΔpH=0.55）大于SLP（ΔpH=0.70），與MP更強的N?O釋放和CH?抑制現(xiàn)象吻合。  

 

意義：微尺度pH梯度數(shù)據(jù)支持“酸化通過抑制nosZ酶（N?O→N?）增強N?O排放”的假設（MP站點），并為SLP站點的反常N?O消耗提供探索方向（如酸性激活特定消耗菌群）。  

 

核心價值：Unisense微電極實現(xiàn)了沉積物酸化響應的原位、高分辨率監(jiān)測，將宏觀氣體通量與微觀環(huán)境關聯(lián)，為海岸酸化生物地球化學模型提供了關鍵參數(shù)。