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Particle-associated denitrification is the primary source of N2O in oxic coastal waters
與顆粒物相關的反硝化作用是含氧沿海水域N2O的主要來源
來源:Nature Communications (2023) 14:8280
《自然·通訊》第14卷(2023年),文章編號8280
摘要內容
研究通過氮同位素標記實驗,發現富營養化、高濁度的中國沿海水域(長江口、九龍江口、珠江口)是N2O排放熱點。與傳統認知相反,在含氧水域中,反硝化作用(而非氨氧化)是N2O的主要來源(貢獻率>50%)。粒徑分級實驗和基因分析表明:
氨氧化菌主導小顆粒(<20μm)的N2O產生
反硝化菌主導大顆粒(>20μm)的N2O產生
N2O總產率隨底物濃度和顆粒物濃度增加呈非線性增長,揭示人類活動(營養鹽排放、泥沙輸入)通過改變顆粒物特征驅動沿海水域N2O排放。
研究目的
闡明富營養化、高濁度沿海水域中N2O的主要來源及控制機制,解決傳統模型低估反硝化作用在含氧水域貢獻的問題。
研究思路
區域選擇:中國三大河口(長江口、九龍江口、珠江口)作為人類擾動強烈的典型區域
多參數觀測:采集107個水樣(60個站位),測量營養鹽、溶解氧(DO)、顆粒物(TSM/PN)、N2O濃度及通量(圖1)

同位素標記實驗:
48個位點的{}^{15}N標記培養(測量氨氧化、亞硝酸鹽氧化、硝酸鹽還原速率及N2O產率)(圖2-3)


粒徑分級培養(揭示顆粒尺寸對微生物過程的分區效應)(圖4-5)
基因分析:定量細菌/古菌amoA(氨氧化)、nirS/nirK(反硝化)基因豐度(圖4關聯數據)


測量數據及研究意義
營養鹽與DO分布(圖1a-i)
數據:高DIN(珠江口中位值130μmol/L)、低DO飽和度(九龍江口69%)
意義:證實富營養化與缺氧狀態共存,為N2O產生提供底物和微環境條件
N2O通量與濃度(圖1j-l)
數據:N2O通量達1592μmol m?2 d?1(九龍江口)
意義:量化沿海水域作為全球N2O熱點的排放強度
N2O產率路徑(圖2-3)
數據:反硝化路徑貢獻N2O比例(珠江口51%、九龍江口64%、長江口70%)
意義:顛覆"含氧水域N2O主要來自氨氧化"的傳統認知
粒徑分級速率(圖4)
數據:大顆粒(>20μm)上反硝化貢獻>60% N2O(圖4d,h)
意義:揭示顆粒尺寸調控微生物分區——大顆粒創造缺氧微環境促進反硝化
基因豐度比(nir:amoA)(圖4關聯數據)
數據:大顆粒上nir基因(反硝化)豐度高于amoA(氨氧化)
意義:從分子生物學角度證實反硝化菌在大顆粒的競爭優勢
丹麥unisense電極數據的詳細解讀
設備型號:Unisense微電極(MMM 7221)
研究意義:
高精度DO監測:在107個樣本中僅6個檢測到缺氧(DO<62.5μmol/L),證明水體整體含氧(圖1h-i)
揭示微環境機制:盡管水體含氧,顆粒內部仍存在DO梯度(最低16μmol/L),解釋反硝化在含氧水域活躍的原因
排除鹽度干擾:電極在河口高鹽環境(如Cl?=85,000 mg/L)中保持精度,確保DO數據可靠性(方法部分)
關聯N2O產生:DO與N2O產率呈負相關(圖3d),驗證低DO微環境驅動反硝化型N2O生成
結論
反硝化主導N2O產生:在含氧沿海水域,反硝化貢獻50-70% N2O(高于氨氧化),因顆粒內缺氧微環境促進該過程
顆粒尺寸效應:
小顆粒(0.2-20μm):氨氧化主導N2O(>60%)
大顆粒(>20μm):反硝化主導N2O(>60%)
人類活動影響:營養鹽輸入和泥沙輸送增加顆粒物濃度,通過促進反硝化加劇N2O排放(圖6)

氣候反饋:富營養化與沉積物輸入呈非線性提升N2O排放,構成"人類活動-沿海增匯-全球變暖"正反饋循環