Microbial carriers promote and guide pyrene migration in sediments  

微生物載體促進(jìn)并引導(dǎo)芘在沉積物中的遷移  

來源：Journal of Hazardous Materials, 424 (2022) 127188

《危險(xiǎn)材料雜志》第424卷，2022年，文章編號127188

 

摘要內(nèi)容

 

研究首次通過實(shí)驗(yàn)證實(shí)微生物載體（特別是電纜細(xì)菌）能顯著促進(jìn)沉積物中多環(huán)芳烴（PAHs）的遷移。以芘（pyrene）為模式污染物，設(shè)計(jì)"連接組"（CG，允許微生物遷移）和"阻斷組"（BG，限制微生物遷移）的沉積物微宇宙實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明：  

連接組中芘向深層（L3層）遷移量比對照組（CC）高17.3-49.2%（p<0.01），且微生物群落（含絲狀運(yùn)動(dòng)微生物）同步向下遷移；  

 

電纜細(xì)菌（Candidatus Electronema）通過滑動(dòng)運(yùn)動(dòng)吸附顆粒物質(zhì)，形態(tài)學(xué)證據(jù)顯示其表面附著大量顆粒（圖6a,b）；  

 

基于Peclet數(shù)的生物力學(xué)模型證實(shí)絲狀運(yùn)動(dòng)微生物（如電纜細(xì)菌）通過對流作用增強(qiáng)芘吸附能力（圖7）；  

 

電纜細(xì)菌活動(dòng)伴隨亞氧區(qū)酸化（pH↓）和硫酸鹽濃度劇增等生物地球化學(xué)印記（圖4,5）。  

 

研究目的

 

闡明運(yùn)動(dòng)微生物（尤其電纜細(xì)菌）作為載體如何促進(jìn)沉積物中芘的遷移，揭示其機(jī)制及對PAHs環(huán)境行為和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估的影響。  

 

研究思路

實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：  

 

構(gòu)建分層沉積物裝置（圖1）：表層（L1）為含原生微生物的沉積物，中層（L2）為滅菌沉積物，深層（L3）為添加Na?S的滅菌沉積物（模擬硫源）。  

 

設(shè)置四組：連接組（CG）、阻斷組（BG，0.22μm濾膜阻隔微生物）、連接對照組（CC，L1滅菌）、阻斷對照組（BC）。  

 

芘添加于L2層，監(jiān)測50天內(nèi)遷移。  

多尺度監(jiān)測：  

 

化學(xué)分析：芘濃度（GC-MS）、硫酸鹽（離子色譜）、酸揮發(fā)性硫化物（AVS，分光光度法）；  

 

微生物分析：16S rRNA基因測序（ASV水平）、qPCR定量、遷移微生物群落鑒定；  

 

形態(tài)學(xué)：SEM、FISH觀察電纜細(xì)菌形態(tài)及吸附現(xiàn)象；  

 

微剖面：丹麥Unisense微電極測量O?、pH、H?S剖面。  

 

測量數(shù)據(jù)及研究意義

芘濃度（圖2）：  

 

CG組L3層芘濃度（42.7-57.3 mg/kg）顯著高于CC組（36.4-38.4 mg/kg），證實(shí)微生物遷移主導(dǎo)芘的深層運(yùn)輸。  

 

意義：首次量化微生物載體對PAHs遷移的貢獻(xiàn)（49.2%↑），挑戰(zhàn)傳統(tǒng)"僅擴(kuò)散/沉降"遷移模型。  

微生物群落（圖3）：  

 

qPCR顯示CG組L3層16S rRNA基因拷貝數(shù)顯著高于BG組（圖3a）。  

 

鑒定262個(gè)向下遷移ASV（圖3b），優(yōu)勢菌為絲狀運(yùn)動(dòng)微生物（如Candidatus Electronema, Paraclostridium）。  

 

意義：揭示電纜細(xì)菌等絲狀運(yùn)動(dòng)微生物是芘遷移的關(guān)鍵載體。  

生物地球化學(xué)印記（圖4,5）：  

 

CG組亞氧區(qū)pH顯著降低（pH最低7.2），O?快速耗竭（<1 mm深度），硫酸鹽濃度劇增（18→212 mmol/L）。  

 

意義：特征性"O?耗竭-pH酸化"證實(shí)電纜細(xì)菌電硫氧化（e-SOx）活性，為共遷移提供能量。  

形態(tài)學(xué)證據(jù)（圖6）：  

 

SEM顯示電纜細(xì)菌表面吸附大量顆粒（圖6a,b）；FISH和熒光顯微驗(yàn)證其活性及串珠結(jié)構(gòu)（圖6c,d）。  

 

意義：直接證實(shí)微生物載體通過吸附顆粒共遷移芘。  

Peclet數(shù)模型（圖7）：  

 

模擬值Pe=0.6-10，證明絲狀微生物運(yùn)動(dòng)（v=0.5-1 μm/s）通過對流增強(qiáng)芘吸附（擴(kuò)散系數(shù)D=100-398 μm2/s）。  

 

意義：從生物力學(xué)角度解釋絲狀微生物遷移優(yōu)勢。  

 

結(jié)論

微生物載體驅(qū)動(dòng)遷移：電纜細(xì)菌等絲狀運(yùn)動(dòng)微生物通過滑動(dòng)運(yùn)動(dòng)吸附芘并共遷移至亞氧區(qū)，貢獻(xiàn)49.2%的額外遷移量。  

 

遷移機(jī)制：  

 

直接機(jī)制：微生物表面吸附顆粒（含芘），通過運(yùn)動(dòng)實(shí)現(xiàn)物理搬運(yùn)；  

 

間接機(jī)制：電纜細(xì)菌e-SOx導(dǎo)致亞氧區(qū)酸化，促進(jìn)礦物溶解和芘釋放；消耗H?S為其他微生物創(chuàng)造遷移條件。  

生態(tài)意義：微生物載體加速PAHs向沉積物深層遷移，可能降低表層生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)但增加深層污染擴(kuò)散，需納入風(fēng)險(xiǎn)評估模型。  

 

丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的詳細(xì)研究意義

 

使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)測量的O?、pH、H?S微剖面數(shù)據(jù)（圖4）具有以下核心價(jià)值：  

毫米級分辨率揭示界面過程：  

 

檢測到CG組亞氧區(qū)（2-4 cm）特征性pH低谷（最低7.2），與O?耗竭區(qū)空間耦合（O?<0.1 mg/L）。  

 

意義：這種"O?耗竭-pH酸化"指紋是電纜細(xì)菌電硫氧化（e-SOx）的標(biāo)志性信號，直接證明其活性及電子傳遞過程。  

量化微生物代謝強(qiáng)度：  

 

CG組亞氧區(qū)pH比對照組低0.3-0.5單位（圖4），酸化程度與硫酸鹽增幅（圖5a）正相關(guān)。  

 

意義：pH變化幅度反映e-SOx速率，證實(shí)電纜細(xì)菌代謝強(qiáng)度與芘遷移量正相關(guān)（圖2）。  

揭示遷移路徑與環(huán)境互作：  

 

O?剖面顯示CG組界面O?滲透深度<1 mm（圖4），迫使電纜細(xì)菌向深層硫源遷移。  

 

意義：闡明微生物載體運(yùn)動(dòng)方向受氧化還原梯度驅(qū)動(dòng)，解釋芘向L3層富集的原因。  

排除H?S干擾：  

 

H?S在所有組均未檢出（圖4），排除硫化物直接影響芘遷移的可能，凸顯微生物活動(dòng)的主導(dǎo)性。  

技術(shù)優(yōu)勢：  

 

非破壞性原位監(jiān)測避免沉積物擾動(dòng)，毫米級分辨率捕捉傳統(tǒng)方法無法檢測的瞬態(tài)界面過程（如10-20天酸化峰值），為微生物-污染物耦合機(jī)制提供直接證據(jù)。  

 

總結(jié)：該研究通過多學(xué)科方法證實(shí)微生物載體（尤其電纜細(xì)菌）是沉積物中PAHs遷移的關(guān)鍵驅(qū)動(dòng)者，為PAHs環(huán)境行為研究和風(fēng)險(xiǎn)評估提供了新視角。