High NO and N2O accumulation during nitrite denitrification in lab-scale sequencing batch reactor: influencing factors and mechanism

實(shí)驗(yàn)室規(guī)模序批式反應(yīng)器中亞硝酸鹽反硝化過(guò)程中高NO和N2O積累：影響因素和機(jī)制

來(lái)源：Environmental Science and Pollution Research, Volume 26, pages 34377–34387, (2019)

《環(huán)境科學(xué)與污染研究》，第26卷, 頁(yè)碼34377–34387, 2019年

 

摘要

這篇論文研究了實(shí)驗(yàn)室規(guī)模序批式反應(yīng)器（SBR）中亞硝酸鹽反硝化過(guò)程中一氧化氮（NO）和氧化亞氮（N2O）的積累情況。結(jié)果表明，低pH（小于7）和高進(jìn)水負(fù)荷（COD:NO2-N大于360:90）會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的NO和N2O積累，最大NO積累達(dá)4.96 mg/L（進(jìn)水負(fù)荷720:180時(shí)），最大N2O積累達(dá)46.29 mg/L（pH為6時(shí)）。高NO積累能完全抑制反硝化還原酶活性，主要原因是低pH和高負(fù)荷下的自由亞硝酸（FNA）和NO抑制。不同碳氮比（COD/N）對(duì)積累有顯著影響，低COD/N（≤4）可緩解NO積累但導(dǎo)致高N2O積累，推測(cè)與電子競(jìng)爭(zhēng)有關(guān)。實(shí)驗(yàn)中還檢測(cè)到高溶解氧（DO） during NO解毒，可能部分由NO歧化引起。

 

研究目的

本研究的主要目的是調(diào)查亞硝酸鹽反硝化過(guò)程中NO和N2O積累的特征、影響因素和機(jī)制，特別關(guān)注高NO積累對(duì)反硝化的抑制效應(yīng)，以及NO和N2O積累之間的關(guān)系，以幫助減少污水處理中的有害氣體排放。

 

研究思路

研究采用實(shí)驗(yàn)室規(guī)模SBR反應(yīng)器，培養(yǎng)反硝化污泥，進(jìn)行一系列批次測(cè)試。實(shí)驗(yàn)分為三部分：測(cè)試不同COD/N（1、4、6）對(duì)積累的影響；測(cè)試不同初始pH（6、7、8、9、10）的影響；測(cè)試不同進(jìn)水負(fù)荷（如90:22.5、180:45、360:90、720:180，COD:NO2-N）的影響。通過(guò)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)參數(shù)如COD、NO2-N、pH、DO、NO和N2O，并結(jié)合功能基因定量分析，探討積累機(jī)制。

 

測(cè)量的數(shù)據(jù)及研究意義

1 COD、NO2-N、pH、DO、NO和N2O的動(dòng)態(tài)變化數(shù)據(jù)，來(lái)自圖1、圖2和圖3。研究意義：這些數(shù)據(jù)揭示了不同條件下NO和N2O的積累模式和速率，幫助識(shí)別關(guān)鍵影響因素如pH和負(fù)荷，為控制積累提供依據(jù)。

 

 

 

2 反硝化還原速率數(shù)據(jù)，如NO2-N還原速率、NO還原速率和N2O還原速率，來(lái)自表1、表3和表4。研究意義：通過(guò)量化酶活性受抑制程度，闡明電子競(jìng)爭(zhēng)和FNA抑制機(jī)制，深化對(duì)反硝化路徑的理解。

 

 

 

3 功能基因豐度數(shù)據(jù)，如Nir、Nor、Nos和Nod的絕對(duì)豐度，來(lái)自表2。研究意義：確認(rèn)NO歧化等生物路徑的存在，支持機(jī)制推測(cè)，如高DO產(chǎn)生可能源于NO歧化。

 

結(jié)論

1 實(shí)驗(yàn)檢測(cè)到高NO積累（最大4.96 mg/L），遠(yuǎn)高于以往研究，能完全抑制反硝化還原酶活性。

2 NO積累隨COD/N增加而增加，與厭氧階段電子積累導(dǎo)致的快速反硝化相關(guān)；N2O積累在低COD/N時(shí)更嚴(yán)重，歸因于強(qiáng)烈電子競(jìng)爭(zhēng)。

3 低pH和高進(jìn)水負(fù)荷導(dǎo)致嚴(yán)重NO和N2O積累，主要由于FNA和NO抑制。

4 高DO（4.04 mg/L）在NO積累期間被檢測(cè)，部分由NO歧化引起。

5 建議在實(shí)際操作中控制COD/N在4-6、調(diào)整pH和減少負(fù)荷以降低積累風(fēng)險(xiǎn)。

 

使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

使用丹麥Unisense實(shí)時(shí)在線NO和N2O微傳感器（如NO-500和N2O-500）測(cè)量溶解NO和N2O濃度，具有高響應(yīng)時(shí)間（10秒），能連續(xù)監(jiān)測(cè)積累動(dòng)態(tài)。研究意義在于：這種高精度實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)允許捕捉瞬時(shí)變化，如NO快速積累和下降，幫助識(shí)別抑制閾值和解毒路徑（如NO歧化），從而驗(yàn)證生物機(jī)制，而非僅靠化學(xué)推導(dǎo)；它提供了直接證據(jù)支持FNA和NO抑制假說(shuō)，并輔助量化還原速率，增強(qiáng)了對(duì)反硝化過(guò)程調(diào)控的理解，對(duì)優(yōu)化污水處理操作有重要應(yīng)用價(jià)值。