Electrodes Donate Electrons for Nitrate Reduction in a Soil Matrix via DNRA and Denitrification

電極通過DNRA和反硝化在土壤基質(zhì)中捐贈(zèng)電子用于硝酸鹽還原

來源：Environmental Science & Technology, Volume 53, 2019, Pages 2002-2012

《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》，第53卷，2019年，2002-2012頁(yè)

 

摘要：

摘要部分指出，微生物和土壤基質(zhì)中的本土微生物群可以利用電極捐贈(zèng)的電子進(jìn)行硝酸鹽還原。本研究探討了電勢(shì)處理對(duì)土壤基質(zhì)中硝酸鹽還原的影響。結(jié)果顯示，與對(duì)照相比，施加-0.5V電勢(shì)顯著提高了硝酸鹽還原微生物的相對(duì)豐度和功能基因豐度，使硝酸鹽還原速率加倍，并增加了銨、氮?dú)夂脱趸瘉喌漠a(chǎn)生速率。電勢(shì)處理促進(jìn)了反硝化和異化硝酸鹽還原為銨兩種途徑，且在開放空氣中可影響至少38厘米的空間尺度。這些機(jī)制為開發(fā)減少硝酸鹽淋溶風(fēng)險(xiǎn)的技術(shù)提供了啟示。

 

研究目的：

研究目的包括驗(yàn)證兩個(gè)假設(shè)：一是施加電勢(shì)會(huì)增強(qiáng)土壤基質(zhì)中的微生物硝酸鹽還原；二是DNRA與反硝化的分配比例會(huì)從工作電極到對(duì)電極逐漸減少。旨在探究電勢(shì)處理對(duì)硝酸鹽還原途徑、微生物群落和功能基因的影響，并為發(fā)展原位修復(fù)技術(shù)提供基礎(chǔ)。

 

研究思路：

研究思路通過密封培養(yǎng)和開放空氣實(shí)驗(yàn)進(jìn)行。在密封實(shí)驗(yàn)中，土壤樣品暴露于-0.5V電勢(shì)下，監(jiān)測(cè)硝酸鹽、亞硝酸鹽、銨、N2O和N2的濃度動(dòng)態(tài)，并分析微生物群落結(jié)構(gòu)、功能基因豐度以及空間分布參數(shù)如溶解氣體和pH。開放空氣實(shí)驗(yàn)評(píng)估了電勢(shì)處理在更大空間尺度上的效果。使用電化學(xué)測(cè)量、分子生物學(xué)技術(shù)和微電極傳感器收集數(shù)據(jù)，并通過統(tǒng)計(jì)分析和模型驗(yàn)證假設(shè)。

 

測(cè)量的數(shù)據(jù)及研究意義：

1. 硝酸鹽、亞硝酸鹽、銨、N2O和N2濃度動(dòng)態(tài)：這些數(shù)據(jù)用于量化硝酸鹽還原速率和產(chǎn)物分配，研究意義在于直接驗(yàn)證電勢(shì)處理對(duì)反硝化和DNRA途徑的增強(qiáng)作用，表明電子捐贈(zèng)促進(jìn)了氮轉(zhuǎn)化。數(shù)據(jù)來自Figure 1和Table 1。

 

 

2. 微生物群落相對(duì)豐度和功能基因 abundances：測(cè)量了典型硝酸鹽還原微生物如Alcaligenaceae和Pseudomonadaceae的相對(duì)豐度，以及nrfA、nirK、nirS和nosZ基因的豐度。研究意義在于揭示電勢(shì)處理如何富集電活性微生物并影響基因表達(dá)，從而解釋電子利用的分子機(jī)制。數(shù)據(jù)來自Figure 2。

 

3. 空間分布參數(shù)包括溶解N2O、O2、H2濃度、pH和電勢(shì)：這些數(shù)據(jù)用于評(píng)估電勢(shì)梯度下的微觀變化，研究意義在于闡明電子轉(zhuǎn)移的空間異質(zhì)性，以及其對(duì)硝酸鹽還原途徑分配的影響，如DNRA在電極附近更顯著。數(shù)據(jù)來自Figure 3。

 

4. 開放空氣中的硝酸鹽濃度、N2O通量和銨濃度動(dòng)態(tài)：測(cè)量了不同距離下的參數(shù)，研究意義在于證明電勢(shì)處理在實(shí)地條件下的可行性，顯示其可促進(jìn)硝酸鹽還原并影響溫室氣體排放，為環(huán)境應(yīng)用提供依據(jù)。數(shù)據(jù)來自Figure 4。

 

 

結(jié)論：

研究得出結(jié)論，施加-0.5V電勢(shì)能有效增強(qiáng)土壤基質(zhì)中的硝酸鹽還原，通過反硝化和DNRA途徑進(jìn)行，并受電子可用性影響。電勢(shì)處理富集了電活性微生物，提高了功能基因豐度，導(dǎo)致硝酸鹽還原速率加倍和N2O排放增加。空間尺度上，效應(yīng)可達(dá)38厘米，但DNRA分配隨距離電極而減少。這表明電極可作為電子供體緩解土壤中電子 donor 短缺問題，具有減少硝酸鹽淋溶的潛力，但需優(yōu)化以平衡能效和環(huán)境影響。

 

使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義：

使用丹麥Unisense電極測(cè)量了溶解N2O、O2、H2濃度和pH值，這些數(shù)據(jù)具有重要研究意義。Unisense電極提供高精度、實(shí)時(shí)和空間分辨的測(cè)量，能夠捕捉土壤基質(zhì)中微觀尺度的氣體和化學(xué)梯度。例如，通過測(cè)量溶解N2O濃度，研究人員直接量化了反硝化過程中溫室氣體的產(chǎn)生動(dòng)態(tài)，揭示了電勢(shì)處理如何增加N2O排放。同時(shí)，O2和H2的測(cè)量幫助排除了水電解產(chǎn)氫的干擾，確認(rèn)電子主要通過直接轉(zhuǎn)移或電子穿梭體傳遞給微生物。pH值的空間數(shù)據(jù)輔助解釋了環(huán)境因素對(duì)微生物活性的影響，如pH變化與基因豐度的關(guān)聯(lián)。總體而言，Unisense電極的數(shù)據(jù)增強(qiáng)了機(jī)制研究的可靠性，為理解電子捐贈(zèng)過程中的空間異質(zhì)性和途徑競(jìng)爭(zhēng)提供了關(guān)鍵證據(jù)，支持了電勢(shì)處理在環(huán)境修復(fù)中的應(yīng)用評(píng)估。