Sedimentary oxygen dynamics in a seasonally hypoxic basin

季節(jié)性低氧盆地的沉積氧動(dòng)力學(xué)

來(lái)源：Limnol. Oceanogr. 62, 2017, 452–473

 

論文摘要

本論文摘要指出，季節(jié)性缺氧（夏季底層水氧氣耗盡）在沿海地區(qū)日益頻繁，并對(duì)下層沉積物的生物地球化學(xué)過(guò)程產(chǎn)生季節(jié)性影響，但這一影響尚缺乏量化研究。本研究以荷蘭的Grevelingen湖（一個(gè)受年度性底層水缺氧影響的咸水沿海水庫(kù)）為研究對(duì)象，調(diào)查了其沉積物耗氧過(guò)程。在2012年期間，我們沿水深梯度在三個(gè)站點(diǎn)進(jìn)行了月度采樣。大型底棲動(dòng)物采樣和沉積物剖面成像表明，夏季缺氧嚴(yán)重影響了15米水深以下的底棲群落。通過(guò)培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)測(cè)定了氧氣、溶解無(wú)機(jī)碳、總堿度和銨的底棲通量，同時(shí)利用微電極剖面測(cè)量了沉積物巖心的氧氣深度剖面。結(jié)果表明，沉積物耗氧具有明顯的季節(jié)性。夏季的低吸收速率是由于氧氣限制所致，并導(dǎo)致了還原性鐵硫化物的積累，形成了“氧債”。秋季的耗氧速率最高，這與表層鐵硫化物庫(kù)的再氧化有關(guān)。然而，冬季和早春的耗氧速率意外地高，這可能與電纜細(xì)菌的電致硫氧化導(dǎo)致厘米級(jí)深度的鐵硫化物被氧化有關(guān)。總體而言，我們的研究表明，季節(jié)性缺氧沿海系統(tǒng)的沉積物氧氣動(dòng)態(tài)特征是由電纜細(xì)菌誘導(dǎo)的、強(qiáng)烈放大的“氧債”動(dòng)態(tài)。

研究目的

本研究的主要目的在于：

 

記錄季節(jié)性缺氧環(huán)境下的沉積物氧氣動(dòng)態(tài)：在受年度性底層水缺氧影響的Grevelingen湖，量化沉積物耗氧的季節(jié)性變化模式。

闡明驅(qū)動(dòng)機(jī)制：探究控制沉積物耗氧季節(jié)性的關(guān)鍵驅(qū)動(dòng)因素，包括底層水化學(xué)（溫度、氧氣濃度）、有機(jī)質(zhì)輸入以及底棲生物（特別是電纜細(xì)菌）活動(dòng)的相對(duì)重要性。

評(píng)估“氧債”概念：驗(yàn)證在季節(jié)性缺氧系統(tǒng)中，夏季形成的“氧債”（以還原性硫化鐵形式儲(chǔ)存）是否以及如何在秋季重新氧化時(shí)導(dǎo)致耗氧率升高。

 

辨析電纜細(xì)菌的作用：基于前期研究，進(jìn)一步評(píng)估電纜細(xì)菌的新陳代謝在調(diào)節(jié)沉積物鐵硫循環(huán)和氧氣消耗中的具體作用機(jī)制和貢獻(xiàn)程度。

 

研究思路

本研究采用了“時(shí)間序列觀測(cè) - 多參數(shù)同步測(cè)量 - 機(jī)制模型辨析”的系統(tǒng)思路：

 

站點(diǎn)選擇與時(shí)間序列設(shè)計(jì)：在Grevelingen湖的Den Osse海盆，沿深度梯度（S1: 34m, S2: 23m, S3: 17m）設(shè)立三個(gè)站點(diǎn)。這些站點(diǎn)位于季節(jié)性缺氧影響的核心區(qū)域（S1）到邊緣區(qū)域（S3），構(gòu)成了一個(gè)環(huán)境梯度。在2012年全年進(jìn)行月度采樣，以捕捉完整的季節(jié)性周期。

水柱與沉積物協(xié)同觀測(cè)：每次采樣同時(shí)測(cè)量水柱參數(shù)（溫度、鹽度、溶解氧剖面）和沉積參數(shù)。使用CTD儀記錄水體剖面，并使用重力取樣器獲取原狀沉積柱。

培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)與通量計(jì)算：對(duì)沉積柱進(jìn)行密閉培養(yǎng)，通過(guò)監(jiān)測(cè)上覆水中氧氣、DIC、NH??、總堿度（TA）濃度隨時(shí)間的變化，計(jì)算這些物質(zhì)在沉積物-水界面的交換通量，包括總耗氧率（TOU）。

微電極高分辨率剖面測(cè)量：使用丹麥Unisense氧微電極對(duì)沉積物柱進(jìn)行高分辨率垂直剖面掃描，獲取氧氣濃度隨深度的變化，據(jù)此計(jì)算擴(kuò)散氧吸收率（DOU）和氧氣滲透深度（OPD）。

生物與地球化學(xué)指標(biāo)整合：結(jié)合大型底棲動(dòng)物群落調(diào)查、沉積物剖面成像（SPI）以及沉積物地球化學(xué)特性（有機(jī)碳含量、CaCO?含量等）數(shù)據(jù)，將生物群落變化與地球化學(xué)過(guò)程聯(lián)系起來(lái)。

 

模型分析與機(jī)制推斷：利用兩種端元模型（均勻呼吸模型 vs. 界面再氧化模型）分析氧氣剖面形態(tài)，推斷主導(dǎo)的耗氧機(jī)制。通過(guò)比較“預(yù)期TOU”（僅基于礦化速率計(jì)算）和“觀測(cè)TOU”（實(shí)際測(cè)量），來(lái)識(shí)別和量化“氧債”的積累和償還過(guò)程。

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及其研究意義

研究測(cè)量了多個(gè)方面的數(shù)據(jù)，其意義和來(lái)源如下（數(shù)據(jù)均引用自文檔中的圖表）：

 

水柱物理化學(xué)參數(shù)（界定缺氧發(fā)生的環(huán)境背景）

 

測(cè)量指標(biāo)：底層水溫度、鹽度、溶解氧濃度的垂直剖面和時(shí)序變化。圖2清晰地展示了水體分層指數(shù)（σ）和底層水氧飽和度（%）的季節(jié)性動(dòng)態(tài)。

研究意義：這些數(shù)據(jù)確定了缺氧發(fā)生的時(shí)間、強(qiáng)度和空間范圍。數(shù)據(jù)顯示，S1站點(diǎn)的底層水在夏季（7-8月）變?yōu)槿毖跎踔羺捬鯛顟B(tài)，而S3站點(diǎn)始終保持在缺氧閾值以上。這為解釋不同站點(diǎn)沉積物響應(yīng)差異提供了關(guān)鍵環(huán)境背景。圖2是理解后續(xù)所有生物地球化學(xué)過(guò)程季節(jié)性的基礎(chǔ)。

 

數(shù)據(jù)來(lái)源：圖2。

 

沉積物-水界面通量（量化生態(tài)系統(tǒng)功能的關(guān)鍵指標(biāo)）

 

測(cè)量指標(biāo)：總耗氧率（TOU）、擴(kuò)散氧吸收率（DOU）、溶解無(wú)機(jī)碳（DIC）通量、銨（NH??）通量和 總堿度（TA）通量。圖5展示了TOU和DOU的季節(jié)變化，圖6展示了DIC、NH??和TA的通量。

研究意義：TOU和DOU的直接對(duì)比（圖5）表明，在大部分時(shí)間點(diǎn)，兩者數(shù)值接近，說(shuō)明耗氧主要受擴(kuò)散過(guò)程控制，大型動(dòng)物生物灌溉作用較弱。DIC和NH??通量的季節(jié)性模式相似（圖6a, b），表明它們主要來(lái)自有機(jī)質(zhì)礦化。TA通量在春季出現(xiàn)顯著輸出（圖6c），這與電纜細(xì)菌活動(dòng)引起的碳酸鹽溶解有關(guān)。這些通量數(shù)據(jù)是計(jì)算礦化速率、呼吸商（RQ）和識(shí)別“氧債”動(dòng)態(tài)的直接證據(jù)。

 

 

數(shù)據(jù)來(lái)源：圖5, 圖6。

 

沉積物微環(huán)境氧氣剖面（揭示耗氧過(guò)程的微觀機(jī)制）

 

測(cè)量指標(biāo)：通過(guò)Unisense微電極獲得的氧氣濃度垂直剖面、氧氣滲透深度（OPD）。圖8a, b展示了典型剖面，圖8c分析了OPD與DOU的關(guān)系。

研究意義：OPD非常淺（通常1-2 mm），反映了沉積物的高代謝活性。OPD與DOU的關(guān)系圖（圖8c）顯示數(shù)據(jù)點(diǎn)落在“均勻呼吸”和“界面再氧化”兩種理論模型之間，但更靠近后者，表明還原性物質(zhì)的再氧化是耗氧的重要組成部分。這些高分辨率剖面是區(qū)分不同耗氧機(jī)制的基礎(chǔ)。

 

數(shù)據(jù)來(lái)源：圖8a, b, c。

 

大型底棲動(dòng)物群落結(jié)構(gòu)（連接環(huán)境脅迫與生態(tài)響應(yīng)）

 

測(cè)量指標(biāo)：大型底棲動(dòng)物的豐度、物種豐富度、香農(nóng)-威納多樣性指數(shù)。圖4b, c, d展示了這些參數(shù)的季節(jié)變化。

研究意義：數(shù)據(jù)清晰顯示，深水站點(diǎn)（S1, S2）的底棲動(dòng)物在夏季缺氧期間完全消失，群落直到冬春季才能重新定殖（圖4b-d）。這表明缺氧對(duì)底棲生態(tài)系統(tǒng)造成了毀滅性打擊，使其無(wú)法發(fā)揮正常的生物擾動(dòng)和灌溉功能，從而間接影響了沉積物的地球化學(xué)過(guò)程。

 

數(shù)據(jù)來(lái)源：圖4b, c, d。

 

沉積物特性（提供反應(yīng)基質(zhì)背景）

 

測(cè)量指標(biāo)：沉積物孔隙度、有機(jī)碳（Corg）含量、CaCO3含量的垂直分布。圖3a, b, c展示了S1站點(diǎn)的典型剖面。

研究意義：數(shù)據(jù)顯示沉積物富含有機(jī)質(zhì)（Corg ~4%），為高礦化速率提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。孔隙度極高（>0.9），表明沉積物非常松軟，易于擴(kuò)散。這些特性決定了反應(yīng)物的傳輸速率和反應(yīng)熱點(diǎn)。

 

 

數(shù)據(jù)來(lái)源：圖3a, b, c及正文中表1的摘要。

 

研究結(jié)論

 

沉積物耗氧具有強(qiáng)烈的季節(jié)性，受“氧債”動(dòng)態(tài)主導(dǎo)：最深的站點(diǎn)（S1）表現(xiàn)出最顯著的TOU季節(jié)性波動(dòng)。耗氧率在秋季達(dá)到峰值，遠(yuǎn)高于僅由當(dāng)期有機(jī)質(zhì)礦化所預(yù)期的水平。這表明存在一個(gè)“氧債”償還過(guò)程，即夏季缺氧期間積累的還原性物質(zhì)（主要是鐵硫化物）在秋季水體復(fù)氧后被大規(guī)模氧化，消耗大量氧氣。

電纜細(xì)菌是“氧債”動(dòng)態(tài)的關(guān)鍵放大器：研究提出，電纜細(xì)菌的活動(dòng)是導(dǎo)致強(qiáng)烈氧債動(dòng)態(tài)的核心機(jī)制。在春季，電纜細(xì)菌通過(guò)電致硫氧化在沉積物表層產(chǎn)生大量鐵氧化物。夏季，這些鐵氧化物在缺氧條件下被還原成鐵硫化物并積累（形成“氧債”）。秋季復(fù)氧時(shí)，這些鐵硫化物被迅速氧化，導(dǎo)致耗氧率激增。電纜細(xì)菌的活動(dòng)使得鐵硫的氧化還原循環(huán)在空間上分離，并在時(shí)間上產(chǎn)生延遲，從而放大和調(diào)控了“氧債”的積累和償還強(qiáng)度。

底層水氧氣可用性是主要控制因子：統(tǒng)計(jì)分析表明，TOU與底層水溫度無(wú)關(guān)（圖8d），但與底層水氧氣濃度密切相關(guān)。夏季缺氧直接限制了沉積物耗氧，而秋季復(fù)氧則觸發(fā)了高耗氧。物理化學(xué)環(huán)境（氧氣供應(yīng)）是首要控制因素。

底棲動(dòng)物的作用有限：由于夏季缺氧導(dǎo)致深水區(qū)底棲動(dòng)物群落崩潰且恢復(fù)緩慢，其通過(guò)生物擾動(dòng)和灌溉對(duì)沉積物耗氧的貢獻(xiàn)在整個(gè)年度周期中相對(duì)較小。這解釋了為何TOU和DOU在大部分時(shí)間非常接近。

 

空間異質(zhì)性明顯：“氧債”動(dòng)態(tài)的強(qiáng)度隨水深增加而增強(qiáng)。只有在經(jīng)歷嚴(yán)重且持久缺氧的最深站點(diǎn)（S1），才觀察到最完整的氧債積累-償還循環(huán)。較淺的站點(diǎn)（S2, S3）因缺氧程度較輕，其動(dòng)態(tài)相對(duì)平緩。

 

丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

在本研究中，丹麥Unisense氧微電極是揭示沉積物氧氣消耗微觀機(jī)制不可或缺的關(guān)鍵工具，其研究意義體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：

 

實(shí)現(xiàn)了從“通量”到“過(guò)程”的機(jī)制解析：密閉培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的TOU提供了沉積物總耗氧的通量數(shù)據(jù)，但無(wú)法揭示氧氣在沉積物內(nèi)部如何被消耗。Unisense微電極能夠以亞毫米級(jí)的分辨率繪制出沉積物中的氧氣濃度剖面（圖8a, b）。這使得研究者能夠直接觀察到氧氣在沉積物-水界面以下僅1-2毫米處就降至零的劇烈梯度，直觀地反映了沉積物表層極高的代謝活性。

準(zhǔn)確分離了擴(kuò)散耗氧（DOU）：通過(guò)測(cè)量界面附近的氧氣梯度，并應(yīng)用菲克第一定律，Unisense微電極數(shù)據(jù)允許研究者計(jì)算出擴(kuò)散氧吸收率（DOU）。將DOU與TOU進(jìn)行對(duì)比（圖5），是判斷生物擾動(dòng)/灌溉等重要性的關(guān)鍵。本研究發(fā)現(xiàn)DOU與TOU在大部分時(shí)間高度一致，從而有力地證明了在該研究系統(tǒng)中，耗氧主要受分子擴(kuò)散控制，大型底棲動(dòng)物的生物灌溉貢獻(xiàn)很小。這一結(jié)論簡(jiǎn)化了對(duì)系統(tǒng)主要過(guò)程的判斷。

為識(shí)別“再氧化”主導(dǎo)的耗氧機(jī)制提供了形態(tài)學(xué)證據(jù)：Unisense電極測(cè)得的氧氣剖面形狀包含了耗氧機(jī)制的信息。研究者利用這些數(shù)據(jù)與兩種理論模型（均勻呼吸模型 vs. 界面再氧化模型）進(jìn)行擬合（圖8a, b, c）。結(jié)果表明，實(shí)測(cè)剖面更接近于“界面再氧化模型”預(yù)測(cè)的線性下降趨勢(shì)，而非“均勻呼吸模型”預(yù)測(cè)的拋物線型下降。這為“還原性硫化物再氧化是主要耗氧途徑之一”這一核心論點(diǎn)提供了直接的、基于剖面形態(tài)的強(qiáng)有力證據(jù)。

支撐了“氧債”概念的量化：微電極測(cè)量的OPD和計(jì)算的DOU是量化“氧債”動(dòng)態(tài)的基礎(chǔ)。圖9b中“觀測(cè)TOU”與“預(yù)期TOU”的差異，其計(jì)算嚴(yán)重依賴于由微電極數(shù)據(jù)得出的DOU值。沒有Unisense電極提供的精確DOU測(cè)量，就無(wú)法令人信服地證明秋季存在巨大的“氧債”償還過(guò)程。

 

提供了高時(shí)空分辨率的數(shù)據(jù)以捕捉動(dòng)態(tài)過(guò)程：由于電纜細(xì)菌等活動(dòng)可能導(dǎo)致沉積物微環(huán)境在毫米尺度上發(fā)生快速變化，傳統(tǒng)分層取樣方法無(wú)法捕捉其動(dòng)態(tài)。Unisense微電極的原位、無(wú)損、高分辨率測(cè)量能力，使其成為研究此類瞬態(tài)、微區(qū)過(guò)程的理想工具，為理解電纜細(xì)菌等微生物的生態(tài)效應(yīng)提供了關(guān)鍵的技術(shù)支持。

 

綜上所述，丹麥Unisense氧微電極在本研究中扮演了“機(jī)制探索者”的角色。它將沉積物耗氧從一個(gè)黑箱式的“通量”測(cè)量，提升為一個(gè)可以可視化、可解析其內(nèi)部空間過(guò)程和主導(dǎo)機(jī)制的透明系統(tǒng)。沒有這項(xiàng)技術(shù)，本研究關(guān)于“電纜細(xì)菌放大氧債”這一創(chuàng)新性核心結(jié)論將缺乏來(lái)自沉積物內(nèi)部微觀過(guò)程的直接證據(jù)支持，其說(shuō)服力將大打折扣。因此，該技術(shù)的應(yīng)用是成功連接宏觀通量觀測(cè)與微觀生物地球化學(xué)機(jī)制的關(guān)鍵橋梁。