Effects of temperature on phosphorus mobilization in sediments in microcosm experiment and in the field

溫度對沉積物中磷流動的影響微觀實驗和田間試驗

來源：Applied Geochemistry xxx (2017) 1-9

 

論文摘要

本論文研究了溫度對沉積物中磷（P）動員及其向上覆水釋放的影響。研究結合了實驗室微宇宙實驗和野外實地調查，以中國太湖為例。通過使用高分辨率技術（如ZrO-Chelex DGT和Peeper），在垂直分辨率達2毫米和4毫米的水平上，同步測量了沉積物中的活性P/Fe和可溶性P/Fe。結果表明，溫度升高顯著促進了P的動員：在微宇宙實驗中，25°C下的平均DGT-活性P和孔隙水SRP濃度分別比7°C時增加了279%和125%；在野外條件下，這一比例分別達到460%和189%。微生物活動隨溫度升高而增強，且P與Fe的動員呈顯著正相關，表明P的釋放主要受鐵氧化還原循環控制。研究提供了強有力證據，證明溫度升高通過增強微生物對鐵氧化物的還原作用而促進P動員，而沉積物表層藻類物質的積累和降解可能加劇這一效應。

 

研究目的

本研究的主要目的包括：

 

比較實驗室與野外效應：系統比較溫度對沉積物P動員的影響在受控實驗室條件（微宇宙實驗）和自然野外環境中的異同。

揭示動員機制：探討溫度影響P動員的內在機制，重點分析微生物活動、鐵氧化還原循環以及沉積物氧化還原條件的作用。

 

評估環境意義：為全球變暖背景下淺水湖泊內源P負荷的預測和管理提供科學依據，特別是溫度升高可能加劇水體富營養化的風險。

 

研究思路

本研究采用了“實驗室控制實驗與野外實地觀測相結合”的系統思路：

 

實驗設計：

 

微宇宙實驗：從太湖梅梁灣采集沉積物柱狀樣，在實驗室控制溫度（7°C、15°C、25°C）下培養20天。使用ZrO-Chelex DGT（24小時部署）和Peeper（48小時部署）技術，高分辨率測量沉積物剖面中的活性P、Fe和可溶性P、Fe。

 

野外調查：在同一地點于不同季節（2月水溫7°C、6月水溫25°C）進行實地測量，使用相同技術獲取沉積物數據。

 

關鍵參數測量：

 

微生物活動：通過FDA法測定沉積物不同深度的微生物活性。

氧化還原參數：使用丹麥Unisense微電極系統測量沉積物剖面的溶解氧（DO）和氧化還原電位（Eh），分辨率達亞毫米級。

P和Fe形態：通過DGT和Peeper獲取活性/可溶性P和Fe的垂直分布。

 

P通量計算：基于Fick第一定律計算P在沉積物-水界面的擴散通量。

 

數據分析：比較不同溫度下P和Fe的濃度、通量及微生物活性，并通過相關性分析（如Pearson系數）驗證P-Fe耦合關系。

 

測量數據及其研究意義

研究測量了多方面的數據，其意義和來源如下（數據均引用自文檔中的圖表和正文描述）：

 

微生物活動垂直變化（揭示溫度對生物活性的影響）

 

測量指標：沉積物不同深度（0-24毫米）的微生物活動強度。

研究意義：該數據直接證明了溫度升高顯著增強沉積物微生物活性。圖1顯示，在0-8毫米表層沉積物中，微生物活動在25°C時比7°C增加了252%。這解釋了溫度促進P動員的生物學驅動因素，因為微生物呼吸加劇會消耗氧氣，推動厭氧條件形成，進而觸發Fe還原和P釋放。

 

數據來源：圖1（caption: "Vertical changes of microbial activity in sediments incubated under different temperature"）。

 

溶解氧（DO）和氧化還原電位（Eh）微剖面（表征沉積物氧化還原狀態）

 

測量指標：使用丹麥Unisense微電極測量的沉積物剖面DO濃度和Eh值的垂直分布。

研究意義：這些數據是理解P動員機制的關鍵環境背景。圖2顯示，溫度從7°C升至25°C時，DO滲透深度從5.6毫米減少至2.4毫米，且Eh值顯著降低。這證實了溫度升高導致沉積物氧化層變薄、還原性增強，為Fe(III)還原和P釋放創造了條件。

 

數據來源：圖2（caption: "Changes of dissolved oxygen concentration(DO) and redox potential(Eh) under different temperature"）。

 

DGT-活性P/Fe和孔隙水可溶性P/Fe的垂直分布（直接顯示P和Fe的動員模式）

 

測量指標：微宇宙實驗和野外調查中沉積物剖面的DGT-活性P、活性Fe、孔隙水SRP和可溶性Fe濃度。

研究意義：這些高分辨率數據直觀展示了P和Fe的協同釋放現象。圖3（微宇宙）和圖4（野外）均顯示，P和Fe濃度隨深度增加而升高，且25°C下的值顯著高于7°C。例如，在野外25°C時，SRP平均濃度是7°C的2.91倍。這提供了P動員受Fe還原控制的最直接證據，并揭示了溫度效應的空間異質性。

 

 

數據來源：圖3（微宇宙實驗）、圖4（野外調查）。

 

R值（DGT-活性P與孔隙水SRP的比值）變化（反映固體P庫的再補給能力）

 

測量指標：不同深度下R值（= CDGT-labile P / CSRP）的垂直分布。

研究意義：R值量化了沉積物固體P庫向孔隙水補給P的動力學能力。圖5顯示，溫度升高時R值增大，尤其在深層沉積物中。這表明溫度不僅增加P的釋放量，還加速了固體P的活化過程，強化了內源P負荷的持續性。

 

數據來源：圖5。

 

P通量與峰值濃度（量化溫度對釋放潛能的整體影響）

 

測量指標：SRP在沉積物-水界面的向上擴散通量、平均濃度和峰值濃度。

研究意義：表1的綜合數據表明，溫度從7°C升至25°C時，微宇宙實驗中SRP通量增加了633%，野外SRP峰值濃度增加了377%。這些定量結果突顯了溫度升高對內源P釋放的放大效應，并揭示了實驗室條件（如氧氣供應受限）可能高估短期通量，而野外環境（如藻類沉積）導致深層P動員更顯著。

 

數據來源：表1（摘要數據）。

 

研究結論

 

溫度顯著促進P動員：無論在實驗室還是野外，溫度升高均導致沉積物中活性P和可溶性P濃度大幅增加，SRP向上覆水的釋放通量也顯著上升。

核心機制是P-Fe耦合循環：P的動員與Fe還原緊密關聯，溫度升高通過增強微生物活動，加速Fe(III)還原為Fe(II)，從而釋放與之結合的P。

實驗室與野外差異：微宇宙實驗中P通量響應更劇烈（因氧化層易被破壞），而野外P峰值濃度增加更顯著（受藻類降解等自然因素影響），提示實際環境中溫度效應可能更復雜。

 

環境啟示：全球變暖背景下，水溫上升可能加劇淺水湖泊的內源P負荷，抵消外源控制效果，需在管理中優先考慮溫度季節性變化的影響。

 

丹麥Unisense電極測量數據的詳細解讀

在本研究中，丹麥Unisense微電極系統對溶解氧（DO）和氧化還原電位（Eh）的測量數據，對于闡明溫度影響P動員的化學驅動機制具有決定性作用，其研究意義體現在以下方面：

 

提供高分辨率氧化還原梯度證據：Unisense微電極能以亞毫米級空間精度測量沉積物剖面的DO和Eh。圖2數據顯示，溫度從7°C升至25°C時，DO滲透深度從5.6毫米減少至2.4毫米，同時Eh值顯著降低。這首次在溫度效應研究中精確量化了沉積物氧化層的收縮和還原性增強，為后續P釋放現象提供了可靠的化學環境背景。

直接連接溫度與微生物-地球化學耦合過程：DO和Eh微剖面是連接“溫度升高→微生物活動增強→氧化還原狀態改變→P動員”這一因果鏈的關鍵環節。數據顯示，溫度升高時微生物活性加?。▓D1），導致氧氣消耗加快（DO下降）、還原條件形成（Eh降低），這直接驗證了溫度通過調控微生物呼吸速率來改變沉積物氧化還原平衡，從而觸發Fe-P耦合釋放機制。

解釋P動員的空間異質性：高分辨率DO剖面顯示，氧化層變薄主要發生在沉積物表層（0-5毫米）。這合理解釋了為何P和Fe的釋放峰值多出現在中層深度（如20-40毫米）：表層氧化層雖被削弱，但深層因有機質降解而更易處于厭氧狀態，導致Fe還原和P釋放在該區域最顯著。沒有Unisense電極的微尺度數據，這種垂直分異現象難以準確闡釋。

支持實驗室與野外結果的機理統一：在野外，Unisense數據證實沉積物氧化層可因水力擾動而部分維持（如DO滲透深度大于實驗室），這解釋了為何野外P通量響應較實驗室溫和，但深層P動員更顯著——因為自然環境中藻類沉積提供了額外有機質，在升溫下加劇深層還原條件。電極數據彌補了單純濃度比較的不足，從機制上整合了實驗室與野外觀測的差異。

 

技術優勢保障數據可靠性：Unisense微電極的高靈敏度和快速響應特性，使其能捕捉沉積物中易逝的化學梯度變化。在溫度變化實驗中，傳統采樣會破壞原位氧化還原狀態，而Unisense的原位無損測量確保了DO/Eh數據真實反映溫度處理后的微環境，為整個研究的機理推論提供了堅實的技術支撐。

 

綜上所述，丹麥Unisense微電極在本研究中扮演了“機制探測儀”的角色。其提供的高精度DO和Eh垂直剖面，不僅是證明溫度改變沉積物氧化還原狀態的“鐵證”，更是解碼P-Fe耦合動員機制的“鑰匙”。沒有這項技術對微觀化學梯度的精確刻畫，溫度影響P釋放的解釋將停留在統計關聯層面，無法深入到生物地球化學過程層面。因此，它是建立溫度-P動員因果關系的不可或缺的工具。