Experimental Investigation of Interfacial Mass Transfer Mechanisms for a Confined High-Reynolds-Number Bubble Rising in a Thin Gap

薄間隙中有限高雷諾數氣泡界面傳質機理的實驗研究

來源：American Institute of Chemical Engineers June 2017 Vol. 63, No. 6

 

一、論文摘要

本研究通過實驗深入探究了單個高雷諾數氣泡在狹窄平板間隙（1mm）中上升時的氣液界面傳質機制。研究人員采用了一種平面激光誘導熒光淬滅技術，利用溶解氧會淬滅特定釕絡合物染料熒光的特性，來可視化并量化純氧氣泡在靜水中上升時向其周圍液體的氧傳質過程。研究的關鍵在于成功區分并量化了兩種不同界面區域（氣泡與平板之間形成的薄液膜、氣泡外圍與主體液體接觸的界面）對總傳質的不同貢獻。PLIF圖像顯示，在氣泡尾流中，溶解氧形成了復雜的分布圖案。研究發現，盡管氣泡外圍的高雷諾數流動劇烈，但薄液膜區域是氧傳質的主要貢獻者。研究還開發了復雜的圖像處理和建模方法，克服了因熒光強度與濃度非線性關系以及間隙內濃度分布不均帶來的測量挑戰，從而能夠精確測量總傳質通量以及源自液膜的傳質分率。研究最終提出了描述總傳質和液膜傳質的舍伍德數標度律，并指出與在無限大空間中自由上升的氣泡相比，受限配置能顯著增強傳質，這對微結構反應器等應用具有重要意義。

二、研究目的

本研究旨在超越對總傳質速率的傳統測量，深入揭示在受限幾何結構（狹窄平板間隙）中，高雷諾數氣泡界面傳質的微觀物理機制。具體目的包括：

 

可視化并區分傳質路徑：直接觀察并定量區分氧氣從氣泡界面兩個不同區域（穩定的薄液膜vs. 氣泡外圍的高雷諾數流動區域）向液體中傳遞的空間分布和相對貢獻。

開發先進的測量方法：建立并驗證一套基于PLIF淬滅技術的復雜實驗和圖像處理流程，以克服狹窄間隙內濃度分布不均勻和Stern-Volmer關系非線性帶來的測量困難，實現準確的局部和全局傳質量化。

建立傳質標度律：確定總傳質速率以及液膜傳質分率與關鍵無量綱數（如佩克萊特數）之間的標度關系，為理解和預測類似受限流動中的傳質提供理論基礎。

 

闡明受限效應的物理本質：通過與自由上升氣泡的對比，闡明空間受限如何通過改變流動結構和界面面積來增強氣液傳質效率。

 

三、研究思路

研究采用了 “精心設計實驗系統 -> 高分辨率可視化 -> 復雜數據處理 -> 機理分析與建模”的嚴謹思路：

 

受控實驗環境：構建一個狹窄的平板間隙反應器（400mm x 800mm，間隙1mm），注入去氧化的水-乙醇-熒光染料溶液。通過底部注入單個純氧氣泡，精確控制其大小和上升條件，產生高雷諾數流動。

先進可視化技術：使用平面激光誘導熒光淬滅技術。一束532nm的激光形成光平面照亮間隙，CCD相機記錄因溶解氧濃度不同而產生的熒光強度空間分布。氣泡上升后，在不同時間點（短時：流動剛停止；長時：氧在間隙內擴散均勻后）拍攝一系列圖像。

多步驟圖像分析與量化：

 

校準：使用丹麥Unisense氧微電極獨立測量溶液中的氧濃度，與平均熒光強度關聯，確定Stern-Volmer關系中的淬滅常數，完成系統校準。

區分傳質區域：通過對短時圖像進行灰度分析，識別并分割出主要來自液膜（Region F）、主要來自外圍界面（Region P）以及兩者混合（Region FP）的氧沉積區域。

 

建模與計算：建立氧濃度在間隙厚度方向（z方向）的簡化分布模型（例如，液膜區為近壁薄層，外圍區為均勻分布），結合熒光數據和質量守恒定律，計算各區域的平均氧濃度和傳質通量。

 

機理關聯與標度分析：將測量得到的傳質速率與氣泡的動力學參數（如直徑、速度、阿基米德數、佩克萊特數）關聯，建立舍伍德數與佩克萊特數之間的標度律，并從邊界層理論等角度解釋其物理意義。

 

四、測量數據、研究意義及來源

研究者測量了多個層面的數據，其意義和來源如下：

 

氣泡動力學參數：測量不同尺寸氣泡的等效直徑、上升速度、軌跡和形態。

 

研究意義：這是將傳質速率與流體動力學條件關聯的基礎。數據顯示氣泡會隨阿基米德數增大而呈現從穩定上升到振蕩等多種運動狀態，這直接影響其尾流結構和界面更新，從而影響傳質。

 

 

 

數據來源：不同阿基米德數下氣泡的形態和軌跡信息貫穿全文，并在 文檔圖6、7、8中有直觀展示。

 

溶解氧空間分布的PLIF圖像：在氣泡通過后不同時間，記錄反映間隙內溶解氧濃度的熒光強度分布圖。

 

研究意義：這是揭示傳質機制的直接證據。圖像清晰顯示，氧的沉積并非均勻分布，而是形成與氣泡運動軌跡和尾流渦結構相對應的條紋或斑圖（文檔圖7）。這直觀地證明了傳質與流動結構的緊密耦合，并允許研究者區分來自液膜（較寬、沿軌跡的條紋）和來自外圍界面（卷入渦旋的精細結構）的氧。

 

數據來源：不同阿基米德數下氣泡尾流的氧分布（以1-R_fluo表示）展示在 文檔圖7中。氣泡輪廓與氧分布疊加圖展示在 文檔圖8中。

 

總氧傳質速率：通過分析長時間后（氧在間隙內已擴散均勻）的PLIF圖像，計算氣泡釋放到液體中的總氧質量。

 

研究意義：這是評估受限氣泡整體傳質性能的關鍵量化指標。基于此數據得出的舍伍德數標度律（Sh ∝ Pe^1/2）為預測和比較提供了基礎。

 

數據來源：總傳質速率（以舍伍德數形式）隨佩克萊特數的變化關系展示在 文檔圖12中。

 

源自液膜的傳質分率：通過分析短時間后的PLIF圖像，應用建立的濃度分布模型，單獨計算從薄液膜區域傳遞的氧質量。

 

研究意義：這是本研究最核心的發現之一。數據表明，盡管液膜面積可能小于外圍界面，但其傳質通量極高，是總傳質的主要貢獻者（文檔圖15）。這顛覆了傳統上可能更關注主流區湍流促進傳質的觀點，突出了受限系統中薄液膜傳質的極端重要性。

 

 

數據來源：液膜傳質分率與總傳質速率的對比展示在 文檔圖15中。液膜傳質的舍伍德數標度律展示在 文檔圖16中。

 

液膜內氧濃度與邊界層厚度：通過模型反演計算得到液膜沉積區內的氧濃度和其特征厚度。

 

研究意義：提供了對液膜內傳質狀態的深入理解。計算結果顯示液膜內的氧濃度遠未飽和（3-6 mg/L vs. 飽和濃度~45 mg/L），表明傳質驅動力持續存在。計算得到的液膜沉積厚度（~100μm）與基于擴散時間的理論估算相符，驗證了模型的合理性。

 

五、研究結論

 

成功區分了兩種傳質機制：研究明確證實，受限氣泡的界面傳質由兩個物理過程截然不同的區域共同貢獻：薄液膜中的擴散主導傳質和氣泡外圍高雷諾數流動區的對流主導傳質。PLIF圖像無可辯駁地展示了這兩種機制在空間上形成的不同氧分布圖案。

薄液膜是主導貢獻者：盡管氣泡外圍流動劇烈，但薄液膜區域是總氧傳質的主要來源。這是因為液膜極薄，具有很大的濃度梯度，并且界面更新可能由界面運動（如馬蘭戈尼效應）等因素影響，即使液體主體靜止，傳質效率也非常高。

建立了有效的傳質標度律：無論是總傳質還是液膜傳質，其舍伍德數均與佩克萊特數的1/2次方成正比（Sh ∝ Pe^1/2）。這一標度關系與邊界層理論預測相符，表明傳質過程受界面附近溶質擴散與沿界面流動的平流之間的平衡控制。

證實了受限對傳質的增強效應：通過與自由上升氣泡的對比，研究指出對于較大體積的氣泡，受限結構能提供更大的有效比表面積（特別是液膜面積），從而導致比自由氣泡更高的總傳質速率。這解釋了微結構反應器高性能的原因。

 

揭示了前沿的物理現象：研究在氣泡前方觀察到了一個意外的氧輸運區域，這暗示可能存在尚未被充分認識的界面附近的對流機制（如由表面張力梯度驅動的馬蘭戈尼流動），為后續研究指明了方向。

 

六、使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義詳解

在本研究中，丹麥Unisense的OX-10氧微電極被用于獨立、精確地測量溶液中溶解氧的體相濃度。

其研究意義至關重要，雖然看似輔助，實則是確保整個PLIF測量系統準確可靠的“基石”，主要體現在以下幾個方面：

 

提供了PLIF系統校準的絕對基準：PLIF技術的核心是將熒光強度比（F/F?）通過Stern-Volmer方程轉化為氧濃度（C）。這一轉換依賴于淬滅常數K_SV的準確已知。Unisense微電極的高精度和快速響應能力使其能夠直接、可靠地測量溶液中均勻分布的氧濃度。研究者通過向溶液中鼓入氧氣不同時間，用Unisense電極測量一系列已知濃度，同時記錄PLIF系統的平均熒光強度，從而精確標定出該實驗體系下的K_SV值（0.48 L/mg）。沒有Unisense電極提供的這個“金標準”濃度基準，整個PLIF的定量測量將失去意義，只能停留在定性觀察階段。

驗證了溶液體系的物理化學性質：在實驗開始前，研究者使用Unisense電極驗證了所用水-乙醇-染料溶液中氧的飽和濃度（C_s）與文獻報道的水-乙醇混合物相近。這一步確保了實驗環境的可控性和可重復性，排除了因染料加入可能意外改變氧氣溶解度而對傳質驅動力產生的影響。

增強了PLIF濃度測量結果的可信度：Unisense電極的測量與PLIF基于標定曲線計算出的濃度值相互印證，為PLIF最終計算出的氧濃度和傳質通量的準確性提供了獨立支撐。這種使用不同原理的儀器進行交叉驗證，是高質量科學研究中減少系統誤差的黃金準則。

 

在特定環節充當了直接測量工具：盡管PLIF是空間分辨率更高的主角，但在需要快速獲取某一點（如反應器頂部）氧濃度而不需要二維分布信息的場合，Unisense電極因其使用便捷、響應快速的特點，成為一個有效的補充測量手段。

 

總結：丹麥Unisense氧微電極在本研究中扮演了 “測量系統的定盤星”角色。它提供的高精度、絕對濃度的基準測量，是成功將PLIF這種強大的空間分布可視化技術轉化為定量化、可信任的濃度場和傳質通量數據的技術關鍵。沒有Unisense電極的校準和驗證，PLIF圖像將只是美麗的圖案，而無法用于精確的機理分析和模型驗證。因此，Unisense電極的貢獻在于為整個前沿研究提供了至關重要的數據準確性和可信度保障，凸顯了在復雜流體測量中將高分辨率可視化技術與可靠的點測量技術相結合的重要性。