Effect of hydraulic retention time and substrate availability in denitrifying bioelectrochemical systems

水力停留時間和底物可用性對反硝化生物電化學系統的影響

來源：Environmental Science: Water Research & Technology, 2017, Volume 3, Pages 922-929

《環境科學：水研究與技術》，2017年，第3卷，922-929頁

 

摘要：

摘要部分指出反硝化生物電化學系統（BES）能夠安全地處理低有機碳含量水體中的硝酸鹽，無需添加化學品且成本具有競爭力。本研究采用一種新型管式設計，評估了水力停留時間（HRT）和進水硝酸鹽濃度對反硝化BES硝酸鹽去除率的影響。結果表明，在28分鐘的HRT下，硝酸鹽消耗速率高達849 g N mNCC-3 d-1，且無亞硝酸鹽積累。研究證明，降低HRT可以提高硝酸鹽去除速率，這表明放大反硝化BES的合適方法可能是實施在低HRT下運行的串聯緊湊反應器。

 

研究目的：

本研究的主要目的是通過使用一種新型管式反硝化BES，評估HRT和進水硝酸鹽濃度是否影響其硝酸鹽去除速率，以推動該技術向放大規模發展，提高其去除速率能力。研究旨在探索通過操作參數（如HRT）的優化來提升BES處理性能的途徑。

 

研究思路：

研究思路包括組裝兩個相同的管式反硝化BES反應器（重復1和2），其陰陽極由管式陽離子交換膜隔開。陰極電位控制在-0.320 V vs. Ag/AgCl。反應器接種后，先在批次模式下運行，然后轉為連續流模式。在達到穩態后，系統性地測試不同的HRT（從約10.89小時降至0.46小時）和不同的進水硝酸鹽濃度（從約6.5 mg N-NO3- L-1 到 112.0 mg N-NO3- L-1），以評估這些參數對硝酸鹽去除性能、中間產物（亞硝酸鹽、N2O）以及庫侖效率的影響。

 

測量的數據及研究意義：

1.  硝酸鹽消耗速率（rNO3-）數據：來自Fig. 2A和Table 1。數據顯示，隨著HRT從10.89小時降低到0.46小時，硝酸鹽消耗速率從73-85 g N mNCC-3 d-1顯著增加至849 g N mNCC-3 d-1。研究意義在于證明了降低HRT可以極大地提高反硝化BES的硝酸鹽去除速率，這意味著未來放大應用時可以采用更小體積的緊湊反應器，降低資本成本和占地面積。

 

 

2.  電流密度數據：來自Fig. 2B。數據顯示電流密度隨著HRT的降低而增加，例如在HRT為0.46小時時達到242.8 A mNCC-3。研究意義在于電流密度的變化反映了系統電子傳遞的活性，其與硝酸鹽去除速率的增加趨勢一致，表明在低HRT下生物電化學活性增強。

3.  亞硝酸鹽（NO2-）和氧化亞氮（N2O）濃度數據：來自Table 1。在所有測試的HRT下，出水中均未檢測到亞硝酸鹽積累。然而，檢測到了N2O的積累，但其去除速率（rN2O）隨著HRT的降低而增加。研究意義在于表明降低HRT不僅促進了硝酸鹽還原，也增強了對反硝化中間產物（尤其是N2O）的進一步還原能力，盡管N2O排放問題仍需關注。

4.  庫侖效率（CE）和能耗數據：來自文本計算結果。CE在不同HRT下變化，在低HRT時某些情況下超過100%。能耗在最高性能下為0.89-1.48 x 10-2 kW h g N-NO3- removed。研究意義在于評估了系統的電子利用效率和能量消耗，雖然略高于作者之前的一些研究，但仍低于一些競爭技術（如膜生物反應器、反滲透），顯示了其潛在的能量效率優勢。

5.  不同HRT下硝酸鹽濃度對去除速率的影響數據：來自Fig. 5。數據顯示，在低HRT（1.2h和1.6h）下，硝酸鹽去除速率隨進水硝酸鹽濃度增加而提高，直至達到一個平臺期。而在高HRT（3.4h）下，去除速率在中等硝酸鹽濃度時出現峰值，更高濃度下反而下降。研究意義在于揭示了HRT對微生物響應底物可用性的調節作用，低HRT有利于維持高活性，而高HRT下高底物濃度可能產生抑制（原因待闡明），這強調了HRT在調控微生物活性方面的主導作用。

 

 

結論：

1.  開發了一種管式反硝化BES，能夠在低HRT（0.46-0.60小時）下實現高反硝化速率（高達849 g N mNCC-3 d-1）。

2.  降低HRT是提高反硝化BES中硝酸鹽、亞硝酸鹽和氧化亞氮消耗速率的關鍵因素，表明HRT對調節反硝化活性具有首要地位。

3.  在低HRT下運行可以獲得高硝酸鹽去除速率，這預示著放大應用可采用串聯的緊湊反應器（低體積），以實現高處理速率和低出水硝酸鹽濃度。

4.  在不同HRT下，硝酸鹽濃度對去除活性的影響模式不同，低HRT下活性隨濃度增加趨于穩定，而高HRT下高濃度可能抑制活性。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義：

本研究中使用丹麥Unisense公司的N2O液相微傳感器測量了BES出水中的氧化亞氮（N2O）濃度。這些測量數據具有重要的研究意義。首先，它直接量化了反硝化過程的一個重要中間產物兼強效溫室氣體N2O的排放情況。通過對N2O濃度的持續監測（結合HRT計算其產生/消耗速率），研究能夠評估反硝化過程的完整性和環境友好性。結果顯示，雖然未檢測到亞硝酸鹽積累，但存在N2O積累，且其排放比例（相對于去除的硝酸鹽）隨HRT變化，在中等HRT時較高。這提示了在特定操作條件下反硝化路徑可能未能完全進行至氮氣。其次，通過分析N2O去除速率與HRT及底物可用性的關系，研究發現N2O的生物催化作用主要受系統流體力學（HRT）支配，而非單純受底物（N2O）可用性影響。這為了解BES內微生物群落對水力條件的響應提供了更深層次的見解，強調了優化反應器流體力學設計對于控制溫室氣體排放的重要性。因此，Unisense電極提供的N2O數據是評估反硝化BES性能和環境可持續性的一個關鍵指標。