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Low nitrous oxide production through nitrifier-denitrification in intermittent-feed high-rate nitritation reactors
間歇進料高率亞硝化反應器中通過硝化菌反硝化實現的低氧化亞氮生產
來源：Water Research, Volume 123, 2017, Pages 429-438
《水研究》，第123卷，2017年，429-438頁
摘要
摘要部分闡述了研究通過量化兩個實驗室規模的序批式反應器（SBR）中N2O生產的速率和途徑，這些反應器采用間歇進料并表現出長期高率亞硝化性能。生物質高度富集氨氧化細菌（AOB），將約93±14%的氧化銨轉化為亞硝酸鹽。低溶解氧（DO）設定點結合間歇進料足以在20-26°C下維持高亞硝化效率和高亞硝化速率超過300天。即使在高亞硝化效率下，凈N2O產量也較低（約2%的氧化銨）。凈N2O生產率隨每次進料后pH升高而瞬時增加，表明pH對N2O生產有潛在影響。原位應用15N標記底物顯示硝化菌反硝化是N2O積累的主要途徑。研究強調了最小化兩階段自養氮去除系統中N2O排放的操作條件。
研究目的
研究的主要目的是調查間歇進料高率亞硝化反應器中N2O的動態和確定N2O生產途徑，以了解并最小化N2O排放，為優化污水處理過程提供依據。具體目標是評估亞硝化性能，識別N2O生產的主要機制（如硝化菌反硝化或不完全羥胺氧化），并評估操作條件（如間歇進料和低DO）對N2O排放的影響。
研究思路
研究思路包括操作兩個實驗室規模的SBR作為重復實驗，采用間歇進料策略（每個周期包括五次進料）和低DO控制（≤0.1 mg/L）以實現高亞硝化效率。研究持續約300天，分為兩個階段，通過逐步增加銨負荷率和空氣流量來維持性能。使用在線N2O測量（如Unisense N2O微傳感器）和離線分析監測N2O動態、氮物種濃度（銨、亞硝酸鹽、硝酸鹽）、pH和DO。應用15N標記底物（如15NH4+或15NO2-）進行孵育實驗，通過氣相色譜-同位素比質譜法（GC-IRMS）分析標記的N2O和N2，以量化N2O生產途徑（如硝化菌反硝化）。同時，通過qPCR分析微生物群落組成（如AOB、NOB、厭氧氨氧化細菌豐度），以關聯微生物變化與N2O生產。
測量的數據及研究意義
1 N2O排放因子數據：來自Table 1和Fig. 3，顯示凈N2O產生率占氧化銨的百分比（ΔN2O/ΔNH4+），平均約為2%。這些數據的研究意義在于表明間歇進料和低DO操作能實現低N2O排放（僅2%），遠低于文獻中報道的其他亞硝化系統（可達17%），為減少污水處理廠碳足跡提供了可行策略。
2 氮物種動態數據：來自Fig. 2和Fig. 3，顯示進料周期內銨、亞硝酸鹽、pH和DO的變化規律，如pH在進料后瞬時升高，N2O濃度出現峰值。這些數據的研究意義在于揭示操作參數（如pH波動）對N2O生產的瞬時影響，提示pH控制可能作為減排手段，并證實間歇進料能穩定亞硝化性能。
3 微生物群落數據：來自Fig. 4，通過qPCR顯示AOB豐度占主導，NOB豐度極低，表明微生物成功富集。這些數據的研究意義在于驗證低DO和間歇進料能抑制NOB活性，促進AOB生長，從而維持高亞硝化效率，并間接降低N2O生產潛力。
4 15N標記實驗數據：來自Fig. 5和Table 2，顯示15N從標記底物（如15NO2-）向N2O的轉化速率，硝化菌反硝化貢獻約80%的N2O生產。這些數據的研究意義在于直接證明硝化菌反硝化是主要N2O生產途徑，而非異養反硝化或不完全羥胺氧化，為靶向控制提供了理論依據。
結論
1 間歇進料和低DO操作能在20-26°C下實現長期高率亞硝化（亞硝酸鹽積累效率達93%），且N2O排放因子較低（約2%），表明該策略能有效最小化N2O排放。
2 硝化菌反硝化被確定為N2O生產的主要途徑，貢獻超過80%，而異養反硝化或不完全羥胺氧化作用較小。
3 pH變化對N2O生產有顯著影響，進料后pH升高會瞬時刺激N2O產生，建議在操作中監測pH以優化減排。
4 研究為兩階段自養氮去除系統提供了低N2O排放的操作條件（如間歇進料和DO控制），有助于降低污水處理廠的溫室氣體足跡。
使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義
在研究中，丹麥Unisense電極（如N2O-R Clark型微傳感器）被用于高精度測量液相N2O濃度，數據記錄每30秒一次（見Methods部分）。這些實時高分辨率數據使研究人員能夠量化凈N2O生產速率（通過公式結合濃度變化和剝離速率），并捕捉進料周期內的動態波動（如Fig. 3所示的N2O峰值）。Unisense電極的測量意義在于提供了可靠的N2O時間序列數據，揭示了操作條件（如間歇進料和pH變化）對N2O生產的瞬時影響，從而驗證了低排放策略的有效性。此外，這些數據與15N標記實驗結合，幫助區分了N2O生產途徑（如硝化菌反硝化），為模型校準和控制策略開發提供了實驗基礎。因此，Unisense電極技術是理解N2O動態和實現減排的關鍵工具。