Effects of silver nanoparticles on nitrification and associated nitrous oxide production in aquatic environments

銀納米顆粒對水生環境硝化作用及相關氧化亞氮產生的影響

來源：SCIENCE ADVANCES, Volume 3, Article ID e1603229, 2017

《科學進展》，第3卷，文章編號e1603229，2017年

 

摘要

這篇論文研究了銀納米顆粒（AgNPs）對河口沉積物中硝化作用及相關N2O產生的影響。摘要指出，AgNPs呈劑量依賴性抑制硝化速率，且對N2O產生表現出低劑量刺激和高劑量抑制的毒物興奮效應。低劑量AgNPs可使N2O產量增加超過100%。同位素分析顯示羥胺氧化是主要的N2O產生途徑，其貢獻在低劑量AgNPs暴露下增強。宏轉錄組研究表明一氧化氮還原酶（norQ）基因表達上調。該研究強調了AgNPs對硝化活性的分子基礎影響，表明AgNPs釋放到環境中會干擾硝化群落并刺激N2O排放。

 

研究目的

研究目的是探討AgNPs對水生環境（特別是河口沉積物）中硝化作用及溫室氣體N2O產生的影響，從生理和分子層面揭示AgNPs的毒性機制，為評估納米材料的生態風險提供科學依據。

 

研究思路

研究思路首先通過沉積物漿液培養實驗，測試不同粒徑（10、30、100 nm）的PVP包被AgNPs和Ag+對硝化活性的急性毒性效應。然后利用N2O同位素分析區分其主要產生途徑（羥胺氧化或亞硝酸鹽還原）。進一步通過建立硝化生物反應器富集硝化微生物，并采用宏轉錄組學分析AgNPs暴露下硝化相關基因的表達變化，從而在分子水平闡明AgNPs的影響機制。

 

測量的數據及研究意義

1 硝化抑制率數據：測量了不同濃度AgNPs和Ag+暴露12小時后的硝化抑制率，來自Figure 1。研究意義是首次量化了AgNPs對硝化作用的尺寸依賴性毒性（10 nm AgNPs的EC50為421 μg liter-1，毒性最強），證實毒性與釋放的Ag+濃度顯著相關，為評估AgNPs的環境風險提供了閾值參考。

 

2 N2O排放變化數據：監測了AgNPs暴露下N2O排放的劑量-效應關系，來自Figure 2。研究意義是發現了AgNPs對N2O產生的毒物興奮效應（低劑量刺激最高達125.3%，高劑量抑制），表明環境濃度AgNPs可能顯著增強溫室氣體排放，對全球氮循環和氣候變化預測有重要啟示。

 

3 N2O同位素值數據：分析了N2O的氮位點偏好（SP值），來自Figure 3。研究意義是通過SP值變化（低劑量暴露下SP值升高至35.6‰）確定羥胺氧化是AgNPs刺激N2O產生的主要途徑（貢獻>90%），明確了AgNPs干擾氮循環的關鍵環節。

 

4 基因表達數據：通過宏轉錄組學獲得了硝化功能基因（如amoA, norQ）的表達譜，來自Figure 4。研究意義是發現AgNPs暴露下amoA基因表達下調1.4倍（與硝化抑制吻合），而norQ基因表達上調1.4倍（與N2O產量增加一致），從分子機制上解釋了AgNPs對硝化作用和N2O產生的雙重影響。

 

 

結論

AgNPs對硝化作用具有尺寸依賴性的抑制效應，且對N2O產生呈現低劑量刺激、高劑量抑制的毒物興奮效應。低劑量AgNPs主要通過增強羥胺氧化途徑刺激N2O排放。分子機制上，AgNPs通過調控硝化相關基因（如amoA和norQ）的表達影響微生物代謝。研究表明AgNPs環境釋放可能破壞氮循環并增加溫室氣體排放。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義

使用丹麥Unisense氧微電極測量溶解氧數據的研究意義在于其高精度和實時監測能力，為闡釋AgNPs的毒性機制提供了關鍵環境參數。該電極可準確測量沉積物-水界面微環境中的溶解氧濃度（本研究維持在6.3-9.1 mg L-1），排除了低氧應激作為N2O產量變化的誘因。通過實時監測證實AgNPs處理組的DO濃度（6.5-9.1 mg L-1）顯著高于無銀對照組（6.3-6.5 mg L-1），結合硝化抑制和N2O增產現象，間接揭示了AgNPs直接作用于微生物代謝而非通過改變氧環境間接產生影響。這種原位測量技術為區分物理（氧限制）和化學（Ag+毒性）因素提供了可靠證據，增強了毒性機制解釋的可靠性。