High Biofilm Conductivity Maintained Despite Anode Potential Changes in a Geobacter-Enriched Biofilm

富含地桿菌的生物膜的陽極電位發生了變化，而且生物膜的導電性很高

來源：ChemSusChem 2016, 9, 3485–3491

 

一、摘要概述

論文摘要指出，本研究系統評估了在Geobacter富集的混合培養生物膜陽極中，細胞內電子轉移（IET）和細胞外電子轉移（EET）動力學隨陽極電位（E_anode）的變化。盡管E_anode從-0.2V變化到+0.2V（相對于標準氫電極），生物膜導電性保持高位（0.96-1.24 mS/cm），但微生物電化學電池（MxC）中的穩態電流密度顯著從2.05 A/m2降至0.35 A/m2。在E_anode=+0.2V時，生物膜中Treponema種群大幅增加，降低了IET動力學（最大比底物利用率降低十倍）。這表明，在動態E_anode條件下，高導電性生物膜陽極能維持快速的EET動力學，但E_anode變化會影響IET動力學。

二、研究目的

本研究旨在定量評估陽極電位（E_anode）變化對混合培養生物膜陽極中IET和EET動力學的影響，并識別導致電流密度下降的動力學瓶頸。通過測量關鍵參數（如生物膜導電性、微生物群落結構等），探索E_anode如何影響電子轉移過程，為優化MxC性能提供理論依據。

三、研究思路

研究采用雙室微生物電化學電池（MxC）配置，陽極由金電極構成，陰極為石墨板，使用陰離子交換膜分離。操作步驟如下：

 

E_anode控制：在穩態下，將E_anode從-0.2V切換至+0.2V，保持其他條件（如底物濃度、水力停留時間）不變。

參數測量：在兩種E_anode條件下，測量穩態電流密度、生物膜厚度、生物膜導電性、微生物群落結構、循環伏安曲線（CV）和Monod動力學參數。

動力學分析：使用Nernst-Monod方程（假設EET遵循歐姆定律）擬合IET和EET參數，包括半飽和電位（E_KA）和生物膜導電性（K_bio）。

 

微生物分析：通過16S rRNA測序分析生物膜群落變化。

研究思路強調結合電化學和生物學方法，以揭示E_anode對電子轉移的全面影響。

 

四、測量數據及研究意義

以下列出關鍵測量數據，注明來源（圖或表），并解釋其研究意義。數據來自文檔中的圖1、圖2、圖3、表1和圖5，避免使用表格形式，而是以描述性列表呈現。

 

穩態電流密度（來自圖1）

 

數據：E_anode=-0.2V時，電流密度為2.05±0.05 A/m2；E_anode=+0.2V時降至0.35±0.004 A/m2。

 

研究意義：直接顯示E_anode增加導致電流輸出顯著下降，表明E_anode是影響MxC性能的關鍵因素。電流密度變化為后續動力學分析提供基礎。

 

生物膜厚度和導電性（來自表1）

 

數據：生物膜厚度（L_f）在E_anode=-0.2V時為34±5 μm，在+0.2V時為39±9 μm；生物膜導電性（K_bio）從1.24±0.24 mS/cm（E_anode=-0.2V）略微降至0.96±0.21 mS/cm（E_anode=+0.2V）。

 

研究意義：K_bio保持高位表明EET機制以歐姆傳導為主，且對E_anode變化不敏感。這支持了生物膜的高導電性是其維持快速EET的關鍵，而非電流下降的主因。

 

微生物群落結構（來自圖2）

 

數據：E_anode=-0.2V時，Geobacter占96%；E_anode=+0.2V時，Geobacter降至44%，Treponema增至40%。

 

研究意義：群落變化直接關聯IET動力學惡化——Treponema的增加可能降低了底物利用效率，解釋了電流密度下降的生物學原因。

 

循環伏安曲線和半飽和電位（來自圖3）

 

數據：CV曲線呈S形，E_KA從-0.230±0.003V（E_anode=-0.2V）變為-0.197±0.008V（E_anode=+0.2V）。

 

研究意義：E_KA變化微小，與K_bio趨勢一致，進一步證實EET動力學穩定。CV與Nernst-Monod方程擬合良好，支持歐姆傳導模型。

 

Monod動力學參數（來自表1）

 

數據：表1顯示，K_s_app（表觀半飽和濃度）從156 g_COD/m3（E_anode=-0.2V）降至67 g_COD/m3（E_anode=+0.2V）；q_max_app X_f（最大比底物利用率×活性生物膜密度）從6.4×10? g_COD/m3/d降至6.9×10? g_COD/m3/d。

 

研究意義：q_max_app X_f下降十倍是電流密度降低的主因，表明IET動力學受限。K_s_app減小意味著ARB在低底物濃度下更敏感，但整體代謝活性降低。

 

生物膜厚度測量（使用丹麥Unisense電極，來自圖5）

 

數據：通過Unisense微電極系統測量L_f，方法涉及電阻變化監測（微電極步進移動，電阻從MΩ降至<1Ω時確定厚度）。

 

研究意義：這部分將在第五部分詳細解讀。

 

五、詳細解讀使用丹麥Unisense電極測量的數據的研究意義

丹麥Unisense電極在本研究中用于精確測量生物膜厚度（L_f），其研究意義至關重要：

 

測量原理：Unisense微電極（針尖直徑100μm）連接電機驅動微操縱器，步進移動（5μm步長）并向生物膜表面接近。通過監測電阻變化（從開路狀態到接觸生物膜外層時電阻降至MΩ級，接觸陽極表面時降至<1Ω），確定L_f。測量過程中，為避免脫水，在生物膜表面滴加底物培養基，并在20分鐘內完成以減少氧氣影響。

研究意義：

 

準確性保障：Unisense電極提供高空間分辨率，能準確量化L_f（如E_anode=-0.2V時L_f=34±5 μm，+0.2V時L_f=39±9 μm）。這些數據是計算Monod動力學參數（如q_max_app X_f）和生物膜導電性（K_bio）的基礎，確保動力學模型的可靠性。

支持動力學分析：L_f測量直接用于Nernst-Monod方程（方程中L_f是關鍵變量），幫助區分IET和EET的貢獻。例如，穩定L_f表明生物膜結構未因E_anode變化而顯著改變，從而突出IET動力學下降的主導作用。

 

技術優勢：Unisense電極的非破壞性測量最小化了對生物膜的干擾，電流密度在測量后能迅速恢復穩態，體現了該方法在活體生物膜研究中的適用性。這為未來MxC優化提供了可靠的厚度監測標準。

總之，Unisense電極數據不僅驗證了生物膜的物理特性，還強化了結論的嚴謹性——即電流下降主要源于IET動力學而非EET或生物膜結構變化。

 

六、結論

本研究得出以下結論：

 

E_anode增加（從-0.2V至+0.2V）顯著降低電流密度，主要原因是IET動力學惡化（q_max_app X_f下降十倍），而非EET限制。

生物膜導電性（K_bio）保持高位（0.96-1.24 mS/cm），表明EET機制以歐姆傳導為主，且對E_anode變化不敏感。

微生物群落變化（Geobacter減少、Treponema增加）是IET動力學下降的關鍵因素。

研究證實，在高導電性生物膜中，EET動力學可在動態E_anode條件下維持穩定，但需優化IET過程（如調控群落）以提升MxC性能。

這些發現為設計高效微生物電化學系統提供了理論指導，強調平衡E_anode以維持優勢ARB種群的重要性。