The effect of magnetite on the start-up and N2O emission reduction of the anammox process

磁鐵礦對厭氧氨氧化過程啟動及N2O減排的影響

來源：RSC Adv., 2016, 6, 99989–99996

 

一、摘要概述

本論文摘要指出，研究旨在評估磁鐵礦（Fe?O?）作為功能性生物載體對厭氧氨氧化（anammox）過程啟動和穩定階段的影響。通過設計新型上流式厭氧污泥床反應器（UASB），比較含磁鐵礦的反應器（R1）與對照反應器（R0）的性能。連續實驗表明，磁鐵礦能縮短內源反硝化階段，提高氮去除率（NRR）；在150天時，R1的NRR從-0.06升至1.17 kg N m?3 d?1，而R0從-0.08升至1.18 kg N m?3 d?1。方差分析（ANOVA）顯示，第90-150天期間R1的NRR顯著高于R0（p=0.045）。分子生物學分析（如qPCR、FISH和Illumina MiSeq）證實磁鐵礦促進anammox細菌增殖，并減少N?O排放（25.06±15.27 μmol L?1），表明該反應器可有效降低富銨廢水處理中的溫室氣體排放。

二、研究目的

本研究的主要目的包括：

 

驗證磁鐵礦對anammox過程啟動的促進作用，特別是縮短啟動時間和增強操作穩定性。

闡明磁鐵礦對anammox細菌增殖和微生物群落結構的影響，通過分子生物學技術（如qPCR、FISH和高通量測序）量化細菌豐度。

評估磁鐵礦對N?O排放的削減潛力，探討其作為生物刺激劑在減少溫室氣體排放中的應用價值。

 

為解決anammox工藝啟動慢、生物量易流失等工業應用瓶頸提供新策略。

 

三、研究思路

研究采用對比實驗與多方法聯用的策略：

 

實驗設計：構建兩個UASB反應器（有效容積4.7 L），R1添加磁鐵礦-陶瓷復合載體，R0僅用陶瓷載體作為對照。反應器在31°C下運行150天，進水為合成廢水（NH?? 100 mg N L?1, NO?? 120 mg N L?1），水力停留時間（HRT）從24 h逐步縮短至8 h。

參數監測：定期測量氮濃度（NH??、NO??、NO??）、pH、氧化還原電位（ORP）、溶解氧（DO）和懸浮固體（SS），并使用ICP-AES分析鐵離子濃度。

微生物分析：

 

FISH：檢測anammox細菌（探針Amx820）占總細菌的比例。

qPCR：定量anammox細菌16S rRNA基因及反硝化基因（nirS、nirK、nosZ）。

 

Illumina MiSeq測序：分析微生物群落結構多樣性。

 

N?O排放測量：使用丹麥Unisense微電極（型號5307）在第120-150天監測 effluent中N?O濃度，每5天采樣一次。

 

統計分析：采用ANOVA和Tukey檢驗評估數據顯著性，使用Image Pro-Plus軟件處理圖像數據。

 

四、測量數據及研究意義

以下關鍵測量數據均來自文檔中圖表，以描述性列表說明其來源及研究意義（避免表格形式）：

 

氮濃度動態變化（來自Fig. 2A-C）

 

數據：Fig. 2A-C顯示，R1的內源反硝化階段僅持續4天（ effluent NH??高于進水），而R0持續14天；第50天時，R1的NH??和NO??去除率分別達86.0%和49.4%，高于R0（79.7%和44.1%）。

 

研究意義：磁鐵礦通過釋放鐵離子（R1中Fe2?/Fe3?濃度141.15 mg L?1）降低DO和ORP，加速anammox細菌活性恢復，證實其作為生物刺激劑能縮短啟動時間并提升脫氮效率。

 

qPCR基因定量結果（來自Fig. 4）

 

數據：Fig. 4 顯示，第150天時R1的anammox細菌16S rRNA基因拷貝數（2.59±0.009×10? copies ng?1）略高于R0（2.44±0.004×10? copies ng?1）；反硝化基因nirS和nirK的拷貝數在R1（5.73×10?和2.70×10? copies ng?1）顯著高于R0（3.78×10?和2.18×10? copies ng?1）。

 

研究意義：磁鐵礦促進anammox細菌增殖，并增強反硝化酶活性（如cd1-NIR和Cu-NIR），解釋其協同提升脫氮性能的機制。

 

微生物群落分布（來自Fig. 5）

 

數據：Fig. 5 通過Illumina MiSeq測序顯示，R1中Planctomycetes（anammox細菌所屬門）占比35.64%，高于R0（33.41%）；R1的Shannon指數（6.24）低于R0（6.36），表明磁鐵礦優化微生物群落，減少雜菌競爭。

 

研究意義：磁鐵礦創造選擇性環境，富集anammox細菌，提升群落功能效率，為工程化應用提供微生物學依據。

 

N?O排放數據（來自結果第3.4節）

 

數據：Unisense微電極測量顯示，第120-147天R1的N?O濃度為25.06±15.27 μmol L?1，較R0（32.79±22.44 μmol L?1）降低23.6%；對應nosZ基因拷貝數在R1（2.26×10? copies ng?1）低于R0（2.47×10? copies ng?1）。

 

研究意義：磁鐵礦抑制nosZ基因表達，減少N?O還原酶活性，從而直接降低溫室氣體排放，凸顯其在氣候變化 mitigation 中的潛力。

 

五、結論

本研究主要結論包括：

 

啟動加速：磁鐵礦將內源反硝化階段從14天縮短至4天，并通過鐵離子介導的DO/ORP調控，促進anammox細菌早期活性恢復。

性能提升：R1在相同負荷下氮去除率更高（總氮去除率65.8% vs. R0的59.3%），且污泥流失量更低（ effluent SS 54.087 mg L?1 vs. R0的58.099 mg L?1），證實磁鐵礦增強生物膜穩定性。

微生物調控：磁鐵礦選擇性富集anammox細菌（如Planctomycetes），抑制雜菌生長，優化群落結構。

 

環境效益：N?O排放削減23.6%，結合nosZ基因下調，表明該反應器兼具高效脫氮與溫室氣體減排雙重優勢，適用于實際廢水處理。

 

六、詳細解讀使用丹麥Unisense電極測量出來的數據有什么研究意義

丹麥Unisense微電極在本研究中用于高精度測量N?O濃度，其數據在評估anammox過程環境影響中具有關鍵研究意義：

1. 技術原理與創新性

 

原理：Unisense電極采用電化學傳感技術（Clark型微電極），尖端直徑50 μm，可實時檢測液相N?O濃度（檢測限達μmol L?1級）。系統通過校準曲線（使用標準氣體）確保數據準確性，并集成水下計量單元，實現原位連續監測（每5天采樣）。

 

創新性：首次在anammox反應器中長期追蹤N?O動態，克服傳統氣相色譜（GC）的離散采樣局限，提供時間序列數據以揭示排放規律。

 

2. 在溫室氣體減排評估中的核心作用

 

量化排放通量：Unisense數據直接顯示R1的N?O濃度（25.06 μmol L?1）顯著低于R0，證實磁鐵礦的減排效果（23.6%）。此數據與nosZ基因拷貝數負相關，揭示磁鐵礦通過抑制N?O還原酶途徑削減排放。

 

機制解析：高分辨率數據表明N?O產生與反硝化過程耦合（如NO??還原），而磁鐵礦可能通過鐵介導的電子傳遞優化氮代謝路徑，減少N?O作為副產物的積累。

 

3. 對工程應用的貢獻

 

風險預警：Unisense實時監測可識別高排放階段（如負荷提升期），為工藝調控提供預警。例如，第120-150天數據表明穩定期排放可控，支持反應器長期運行可行性。

 

政策支持：精確的N?O數據為碳足跡核算提供依據，助力anammox技術納入低碳廢水處理體系，符合IPCC減排目標。

 

4. 局限與前瞻

 

局限性：點測量可能低估空間異質性；未覆蓋溶解N?O與氣相平衡動態。

 

未來應用：Unisense技術可擴展至多參數監測（如CH?、CO?），結合機器學習預測排放峰值；推廣至實際污水廠，驗證磁鐵礦中試規模效益。

 

總之，Unisense電極通過提供連續、準確的N?O數據，將微生物機制（如nosZ表達）與宏觀排放直接關聯，其輸出不僅驗證了磁鐵礦的環保優勢，還為優化anammox工藝提供了實證基礎，推動廢水處理向低碳化轉型。