Bioreduction of U(VI) and stability of immobilized uranium under suboxic conditions

亞氧條件下U(VI)的生物還原和固定化鈾的穩定性

來源：Journal of Environmental Radioactivity, Volume 154, 2016, Pages 60-67

《環境放射學雜志》第154卷，2016年，第60-67頁

 

摘要

摘要闡述了在亞氧條件下，通過添加電子供體（如乙醇、乳酸和葡萄糖）研究U(VI)的生物還原和固定化鈾的穩定性。微宇宙實驗中，修正組的總溶解鈾從0.95 mg/L降至0.03 mg/L。Pyrosequencing結果顯示，與厭氧條件相比，亞氧條件下能還原U(VI)的厭氧微生物比例較小，而好氧和兼性厭氧微生物（能消耗溶解氧）比例較大，部分兼性厭氧微生物可還原U(VI)。電子供體耗盡后，修正組總溶解鈾保持不變，但固相沉積物中U(VI)/U(IV)比例明顯增加，表明亞氧條件下U(VI)生物還原性能可維持。

 

研究目的

研究目的是探究在亞氧條件下（溶解氧存在但水平較低），微生物群落對U(VI)生物還原的作用及固定化鈾的穩定性，以評估生物刺激策略在鈾污染地下水修復中的可行性，特別是在實際亞氧環境中的持久性。

 

研究思路

研究思路是通過微宇宙實驗，添加電子供體（乙醇、乳酸或葡萄糖）模擬亞氧條件（初始溶解氧0.5 mg/L），監測水化學參數（pH、COD、硝酸鹽、硫酸鹽、鈾濃度、溶解氧）隨時間變化。使用16S rRNA pyrosequencing分析微生物群落結構，XANES分析沉積物中鈾價態比例，以評估U(VI)還原效率和U(IV)穩定性。通過比較修正組和對照組，揭示亞氧條件下微生物驅動鈾還原的機制。

 

測量的數據及研究意義

1 水化學參數隨時間變化數據：來自圖1（Fig.1），顯示pH、COD、硝酸鹽、硫酸鹽、鈾濃度和溶解氧在孵化過程中的變化。研究意義是證實電子供體添加導致硝酸鹽和硫酸鹽還原，溶解氧消耗，創造缺氧環境促進U(VI)還原，為理解亞氧條件下生物地球化學過程提供動態數據，表明電子供體可調控氧化還原條件以增強鈾固定化。

 

2 沉積物和地下水中金屬元素濃度數據：來自表2（Table 2），顯示鈾、鈣、鐵等元素在原始和修正樣本中的含量。研究意義是揭示修正組地下水鈾濃度顯著降低（如葡萄糖組從1.020 mg/L降至0.060 mg/L），證實生物還原有效減少鈾遷移性，同時鈣減少提示礦物沉淀可能輔助鈾固定，對評估修復效率有直接參考價值。

 

3 鈾價態比例數據：來自圖2（Fig.2），通過XANES分析顯示沉積物中U(IV)比例（如乙醇組約42%）。研究意義是直接證明生物還原生成U(IV)，固相中鈾穩定存在，盡管亞氧條件可能引發再氧化，但U(IV)比例保持，表明還原產物在短期內有抗再氧化能力，支持生物修復的持久性。

 

4 微生物群落組成數據：來自圖4（Fig.4）和表3（Table 3），顯示門水平和屬水平微生物豐度變化（如Firmicutes和Proteobacteria主導）。研究意義是揭示亞氧條件下兼性厭氧微生物（如Pseudomonas）和厭氧微生物（如Clostridium）共存，共同驅動鈾還原，微生物群落結構與厭氧條件差異顯著，為優化生物刺激策略提供生態學依據。

 

 

5 微生物多樣性數據：來自圖3（Fig.3）的稀疏曲線，顯示OTU豐富度。研究意義是表明電子供體添加改變群落多樣性，修正組多樣性降低但特定功能菌富集，說明生物還原依賴于關鍵菌群而非總體多樣性，指導靶向微生物管理。

 

 

結論

1 在亞氧條件下，添加電子供體可有效促進U(VI)生物還原為U(IV)，總溶解鈾濃度顯著降低至安全標準以下。

2 微生物群落以好氧和兼性厭氧微生物為主，它們消耗氧氣創造局部缺氧環境，并與厭氧微生物協同還原鈾，群落結構與嚴格厭氧條件不同。

3 電子供體耗盡后，生物還原的U(IV)在亞氧環境中保持穩定，再氧化程度有限，表明亞氧條件下鈾固定化具有短期可靠性，對實際地下水修復有應用潛力。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義

使用丹麥Unisense電極（具體為Clarke型氧微電極）測量的溶解氧數據具有重要研究意義。這些數據來自圖1F（Fig.1F），實時監測了微宇宙中溶解氧濃度的動態變化。測量原理是電極通過電化學反應檢測氧分壓，提供高精度溶解氧值。意義在于：首先，數據顯示添加電子供體后溶解氧從初始0.5 mg/L迅速下降至接近零，表明微生物代謝消耗氧氣，創造局部缺氧微環境，這是U(VI)生物還原發生的關鍵前提。其次，在電子供體耗盡后溶解氧反彈至亞氧水平，但鈾濃度未顯著升高，證明生物還原的鈾在輕度再氧化條件下仍能保持固定，突顯了微生物活動和沉積物基質對鈾穩定性的保護作用。此外，溶解氧變化與硝酸鹽、硫酸鹽還原耦合（圖1C、1D），驗證了氧化還原序列在亞氧環境中的進行性，為預測鈾行為提供了動力學依據。總之，Unisense電極數據量化了氧化還原條件轉換，證實亞氧條件下生物還原可行，并對修復策略中氧氣管理有指導價值。