Effect of pH on nitrous oxide production and emissions from a partial nitritation reactor under oxygen-limited conditions

pH對(duì)氧限制條件下部分亞硝化反應(yīng)器中一氧化二氮產(chǎn)生和排放的影響

來源：Process Biochemistry, Volume 51, 2016, Pages 765-771

《過程生物化學(xué)》第51卷，2016年，第765-771頁

 

摘要

摘要部分闡述了本研究從宏觀和微觀角度調(diào)查了pH對(duì)氧限制條件下部分亞硝化反應(yīng)器中一氧化二氮（N2O）產(chǎn)生和排放的影響。在單個(gè)循環(huán)的曝氣期間，N2O排放隨初始pH從7.5增加到8.5而減少。通過應(yīng)用微電極，觀察到N2O在整個(gè)污泥聚集體中產(chǎn)生，且隨pH從8.5降低到7.0而增加。在pH 8.0和8.5時(shí)，N2O主要產(chǎn)生在污泥聚集體的外層（<1000μm），那里主要發(fā)生亞硝化反應(yīng)；在pH 7.0和7.5時(shí)，N2O主要產(chǎn)生在內(nèi)層（>1000μm），那里溶解氧幾乎耗盡，表明反硝化是主要途徑。在氧限制條件下，pH降低導(dǎo)致反硝化途徑的N2O排放增加。

 

研究目的

研究目的是探究pH對(duì)部分亞硝化過程中N2O產(chǎn)生和排放的影響，特別是從微觀角度使用微電極來揭示N2O產(chǎn)生途徑的空間分布和機(jī)制，以優(yōu)化工藝減少溫室氣體排放。

 

研究思路

研究思路包括運(yùn)行一個(gè)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的序批式反應(yīng)器（SBR）進(jìn)行部分亞硝化，在氧限制條件下操作。首先從宏觀角度測量N2O排放和氮轉(zhuǎn)化參數(shù)，然后使用微電極測量污泥聚集體內(nèi)部的微環(huán)境（如溶解氧、pH、銨氮、亞硝酸鹽和N2O濃度），并在不同pH值（7.0、7.5、8.0、8.5）下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。通過計(jì)算凈體積速率分析N2O產(chǎn)生動(dòng)態(tài)，并結(jié)合微生物群落結(jié)構(gòu)分析來驗(yàn)證機(jī)制。

 

測量的數(shù)據(jù)及研究意義

1 測量了宏觀N2O排放濃度隨時(shí)間的變化，在不同初始pH（7.5、8.0、8.5）下。數(shù)據(jù)來自圖3，顯示N2O排放峰值在pH 7.5時(shí)最高（1.43 mg/L），隨pH增加而降低。研究意義在于量化pH對(duì)N2O排放的直接影響，表明高pH可抑制N2O產(chǎn)生，為工藝參數(shù)優(yōu)化提供依據(jù)，例如通過控制pH在8.0以上減少排放。

 

2 測量了污泥聚集體內(nèi)部的微環(huán)境參數(shù)，包括溶解氧、pH、銨氮、亞硝酸鹽和N2O的濃度剖面。數(shù)據(jù)來自圖4（A-D），顯示溶解氧在外層消耗殆盡，內(nèi)層呈缺氧狀態(tài)；N2O濃度隨深度增加，且低pH下更高。研究意義在于揭示N2O產(chǎn)生的空間異質(zhì)性，幫助識(shí)別亞硝化（外層）和反硝化（內(nèi)層）途徑的貢獻(xiàn)，為理解微生物反應(yīng)機(jī)制提供微觀證據(jù)。

 

3 測量了N2O在污泥聚集體內(nèi)外層的產(chǎn)生量量化。數(shù)據(jù)來自表1，顯示在pH 8.0和8.5時(shí)，N2O主要產(chǎn)生于外層（占比約60%），而在pH 7.0和7.5時(shí)，內(nèi)層產(chǎn)生占比增至約68%。研究意義在于證實(shí)pH變化會(huì)改變N2O產(chǎn)生的主導(dǎo)途徑，低pH促進(jìn)反硝化途徑的N2O積累，強(qiáng)調(diào)pH控制對(duì)途徑調(diào)控的重要性。

 

4 測量了凈體積消耗或產(chǎn)生速率，通過計(jì)算得出銨氮、亞硝酸鹽和N2O的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)來自圖4（E-H），顯示在低pH下內(nèi)層N2O產(chǎn)生速率更高。研究意義在于提供定量分析工具，驗(yàn)證pH對(duì)反應(yīng)速率的抑制或增強(qiáng)效應(yīng)，支持?jǐn)?shù)學(xué)模型開發(fā)和工藝優(yōu)化。

 

結(jié)論

1 N2O排放隨pH增加而減少，在氧限制條件下，pH從7.5升至8.5可降低N2O產(chǎn)生量，主要由于反硝化途徑受抑制。

2 微觀數(shù)據(jù)表明，低pH（7.0-7.5）下N2O產(chǎn)生主要來自內(nèi)層反硝化途徑，而高pH（8.0-8.5）下以外層亞硝化途徑為主。

3 pH控制可作為關(guān)鍵操作參數(shù)，通過維持較高pH（如8.0以上）來最小化N2O排放，同時(shí)保持部分亞硝化效率。

 

使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義

使用丹麥Unisense電極測量N2O數(shù)據(jù)的研究意義在于實(shí)現(xiàn)了微米級(jí)高分辨率實(shí)時(shí)監(jiān)測，使研究能深入污泥聚集體內(nèi)部捕捉N2O產(chǎn)生的空間動(dòng)態(tài)。電極數(shù)據(jù)（如圖4所示）直接揭示了N2O濃度梯度，例如在低pH下內(nèi)層N2O積累顯著，這幫助區(qū)分了亞硝化和反硝化途徑的貢獻(xiàn)。這種微觀測量彌補(bǔ)了宏觀數(shù)據(jù)的不足，提供機(jī)制層面的證據(jù)，如證實(shí)溶解氧耗盡區(qū)域的反硝化主導(dǎo)作用。此外，電極的精確校準(zhǔn)和穩(wěn)定性確保了數(shù)據(jù)可靠性，為開發(fā)預(yù)測模型和優(yōu)化反應(yīng)器設(shè)計(jì)（如分層控制）提供了關(guān)鍵工具，提升了N2O減排策略的科學(xué)性和應(yīng)用價(jià)值。