Evaluation of Nitrous Oxide Emission from Sulfide- and Sulfur-Based Autotrophic Denitrification Processes

基于硫化物和硫的自養(yǎng)反硝化過程中氧化亞氮排放的評估

來源：Environmental Science & Technology, 2016, Volume 50, Pages 9407-9415

《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》，2016年，第50卷，第9407-9415頁

 

摘要

摘要指出，基于硫化物和硫的自養(yǎng)反硝化（AD）過程在氧化亞氮（N2O）生產(chǎn)和排放中起重要作用，但現(xiàn)有AD模型未考慮N2O生產(chǎn)，限制了預(yù)測N2O積累的能力。本研究首次開發(fā)了一個數(shù)學(xué)模型來描述硫化物和硫基AD過程中的N2O動態(tài)。模型使用硫化物或硫作為電子供體的兩個獨立實驗系統(tǒng)的N2O數(shù)據(jù)成功校準(zhǔn)和驗證，能滿意地描述氮還原、硫化物/硫氧化和N2O積累。建模結(jié)果顯示，由于N2O還原率較低，兩種過程都出現(xiàn)顯著N2O積累。應(yīng)用模型模擬長期操作表明，較長污泥停留時間（SRT）減少N2O排放，對于硫化物基AD過程，較高初始S/N比也減少N2O排放但增加操作成本。該模型是優(yōu)化AD過程以減輕N2O排放的有用工具。

 

研究目的

研究目的是開發(fā)一個新的數(shù)學(xué)模型，用于預(yù)測在基于硫化物或硫的自養(yǎng)反硝化（AD）過程中氧化亞氮（N2O）的生產(chǎn)和積累，因為現(xiàn)有模型未涵蓋N2O動態(tài)，從而限制了對N2O排放的理解和控制。

 

研究思路

研究思路包括首先開發(fā)一個數(shù)學(xué)模型，該模型考慮了三步反硝化（從硝酸鹽到氮氣 via 亞硝酸鹽和N2O）和兩步硫氧化（從硫化物到硫和硫到硫酸鹽），以描述N2O積累。然后，使用兩個獨立實驗系統(tǒng)的數(shù)據(jù)校準(zhǔn)和驗證模型：一個是硫化物基自養(yǎng)反硝化培養(yǎng)系統(tǒng)，使用來自連續(xù)流反應(yīng)器的顆粒污泥進(jìn)行批測試，測量氮物種、硫物種和N2O；另一個是硫基自養(yǎng)反硝化培養(yǎng)系統(tǒng)，使用流體化床膜生物反應(yīng)器進(jìn)行批測試，測量氮物種和硫酸鹽。模型校準(zhǔn)通過優(yōu)化關(guān)鍵參數(shù)（如最大反應(yīng)率）完成，并使用不同條件的數(shù)據(jù)集驗證模型預(yù)測能力。最后，應(yīng)用模型模擬長期操作，研究SRT和S/N比對N2O排放的影響。

 

測量的數(shù)據(jù)及研究意義

1. 數(shù)據(jù)來自圖2：測量了硫化物基AD過程中的硝酸鹽（NO3-）、亞硝酸鹽（NO2-）、氧化亞氮（N2O）、總?cè)芙饬蚧铮═DS）、元素硫（S0）和硫酸鹽（SO42-）的動態(tài)變化。這些數(shù)據(jù)用于模型校準(zhǔn)，研究意義是驗證模型能準(zhǔn)確描述氮還原、硫氧化和N2O積累的相互關(guān)系，為理解N2O產(chǎn)生機(jī)制提供基礎(chǔ)。

 

2. 數(shù)據(jù)來自圖3：測量了硫化物基AD過程中不同初始S/N比（0.8、2.5和5.0）下的N2O還原動態(tài)。這些數(shù)據(jù)用于模型驗證，研究意義是顯示S/N比對N2O還原的影響，表明較高S/N比促進(jìn)N2O還原，有助于優(yōu)化操作條件以減少N2O排放。

 

3. 數(shù)據(jù)來自圖4和圖5：測量了硫基AD過程中的硝酸鹽（NO3-）、亞硝酸鹽（NO2-）、氧化亞氮（N2O）和硫酸鹽（SO42-）的動態(tài)變化，用于模型校準(zhǔn)和驗證。研究意義是證實模型適用于硫基AD系統(tǒng)，揭示N2O積累模式，并支持模型在不同條件下的適用性。

 

 

4. 數(shù)據(jù)來自表1：提供了最佳擬合參數(shù)值，如最大反應(yīng)率（μSOB,2、μSOB,3等），用于模型校準(zhǔn)。研究意義是獲得關(guān)鍵動力學(xué)參數(shù)，增強(qiáng)模型可靠性，并揭示硫化物基和硫基AD過程的速率差異，反映微生物群落的影響。

 

 

結(jié)論

1. 成功開發(fā)了一個新數(shù)學(xué)模型，能準(zhǔn)確預(yù)測硫化物和硫基自養(yǎng)反硝化過程中的N2O動態(tài)，模型經(jīng)過多個數(shù)據(jù)集校準(zhǔn)和驗證，顯示廣泛適用性。

2. N2O積累主要由于N2O還原率相對較低，在硫化物基和硫基AD過程中均觀察到顯著積累，表明需要控制操作條件以減輕排放。

3. 較長污泥停留時間（SRT）能減少N2O排放，在連續(xù)流系統(tǒng)中，SRT從25天增加到250天可顯著降低排放因子。

4. 對于硫化物基AD過程，較高初始S/N比減少N2O排放，但會導(dǎo)致不完全硫氧化和增加操作成本，需權(quán)衡優(yōu)化。

 

使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義

在硫化物基自養(yǎng)反硝化實驗的批測試I和II中，使用丹麥Unisense N2O微傳感器（N2O-100型號）實時監(jiān)測溶解N2O濃度，提供了高時間分辨率的數(shù)據(jù)。研究意義在于，這種實時測量允許捕捉N2O的瞬時變化和積累動力學(xué)，使模型校準(zhǔn)更精確，能準(zhǔn)確反映N2O在反應(yīng)中的動態(tài)行為。例如，在批測試I中，傳感器數(shù)據(jù)顯示N2O在初始階段快速積累隨后下降，幫助驗證模型對N2O產(chǎn)生和還原的描述。這種高精度數(shù)據(jù)增強(qiáng)了模型對N2O排放機(jī)制的解析能力，為優(yōu)化AD過程操作（如控制S/N比或SRT）以減輕N2O排放提供了可靠依據(jù)，從而支持環(huán)境友好的廢水處理應(yīng)用。