Mathematical modeling of nitrous oxide production in an anaerobic/oxic/anoxic process

厭氧/好氧/缺氧過程中一氧化二氮產(chǎn)生的數(shù)學(xué)建模

來源：Bioresource Technology, Volume 222, 2016, Pages 39-48

《生物資源技術(shù)》第222卷，2016年，第39-48頁

 

摘要

摘要部分闡述了本研究首次將三種已知的一氧化二氮（N2O）產(chǎn)生途徑——銨氧化細(xì)菌（AOB）反硝化、不完全羥胺（NH2OH）氧化和異養(yǎng)反硝化利用細(xì)胞內(nèi)聚合物——整合到一個(gè)數(shù)學(xué)模型中，用于描述厭氧/好氧/缺氧（AOA）過程中的N2O生產(chǎn)。開發(fā)的模型通過四個(gè)實(shí)驗(yàn)案例進(jìn)行了校準(zhǔn)和驗(yàn)證，并利用文獻(xiàn)中的兩個(gè)獨(dú)立厭氧/好氧（AO）研究進(jìn)行了評估。建模結(jié)果與測量數(shù)據(jù)吻合良好。在AOA系統(tǒng)中，N2O主要在有氧階段通過AOB反硝化產(chǎn)生（67.84-81.64%），少量通過不完全NH2OH氧化（15.61-32.17%）和異養(yǎng)反硝化利用細(xì)胞內(nèi)聚合物（0-12.47%）產(chǎn)生。高亞硝酸鹽抑制N2O還原酶導(dǎo)致異養(yǎng)反硝化中N2O積累增加。新模型能夠模擬AOA系統(tǒng)中的硝化-反硝化動態(tài)和異養(yǎng)反硝化利用細(xì)胞內(nèi)聚合物的過程。

 

研究目的

研究目的是開發(fā)一個(gè)數(shù)學(xué)模型，全面描述AOA過程中N2O的產(chǎn)生機(jī)制，整合AOB反硝化、不完全NH2OH氧化和異養(yǎng)反硝化利用細(xì)胞內(nèi)聚合物等多種途徑，以填補(bǔ)現(xiàn)有模型在完整生物脫氮過程中N2O模擬的空白，并深入理解N2O積累的機(jī)理。

 

研究思路

研究思路包括首先構(gòu)建數(shù)學(xué)模型，耦合三種N2O產(chǎn)生途徑；然后利用實(shí)驗(yàn)室AOA工藝的序批式反應(yīng)器（SBR）實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（案例1-4）進(jìn)行模型校準(zhǔn)和驗(yàn)證；接著使用文獻(xiàn)中的AO研究數(shù)據(jù)評估模型適用性；最后測試模型在預(yù)測另一AOA系統(tǒng)N2O生產(chǎn)的能力。研究通過MATLAB平臺進(jìn)行模擬，參數(shù)校準(zhǔn)基于案例2數(shù)據(jù)，驗(yàn)證使用其他案例，并評估模型的預(yù)測準(zhǔn)確性。

 

測量的數(shù)據(jù)及研究意義

1 測量了NH4+（銨氮）、NO2-（亞硝酸鹽）、NO3-（硝酸鹽）、N2O（一氧化二氮）、Ss（易生物降解基質(zhì)）和DO（溶解氧）等變量的濃度變化。這些數(shù)據(jù)來自文檔中的圖2、圖3、圖4、圖5和表1。例如，圖2顯示了案例2中NH4+、NO2-、NO3-、N2O、Ss和DO的剖面數(shù)據(jù)；表1總結(jié)了各案例的操作特性和結(jié)果。

研究意義在于這些數(shù)據(jù)用于校準(zhǔn)和驗(yàn)證數(shù)學(xué)模型，確保模型能準(zhǔn)確捕捉AOA過程中氮轉(zhuǎn)化和N2O產(chǎn)生的動態(tài)。通過比較模擬與實(shí)測數(shù)據(jù)，可以驗(yàn)證模型結(jié)構(gòu)合理性，并深入分析N2O產(chǎn)生途徑的貢獻(xiàn)，如識別AOB反硝化為主導(dǎo)機(jī)制。數(shù)據(jù)來自不同C/N比案例，有助于理解操作條件對N2O積累的影響，為優(yōu)化工藝減少溫室氣體排放提供依據(jù)。

 

 

 

 

 

2 測量了N2O的實(shí)時(shí)濃度，使用丹麥Unisense微傳感器在線監(jiān)測液相N2O。數(shù)據(jù)主要出現(xiàn)在圖2B、圖3B、圖4B和圖5C中，顯示了N2O在不同階段的積累趨勢。

研究意義在于Unisense電極提供了高精度實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)，使模型能動態(tài)模擬N2O生產(chǎn)，揭示其在有氧和無氧階段的產(chǎn)生規(guī)律。這些數(shù)據(jù)幫助量化各途徑貢獻(xiàn)，例如證實(shí)有氧階段N2O主要來自AOB反硝化，并評估亞硝酸鹽抑制對N2O還原的影響，為理解N2O產(chǎn)生機(jī)制提供了實(shí)驗(yàn)支撐。

3 測量了細(xì)胞內(nèi)聚合物（XsTo）的存儲和消耗情況，以及磷濃度變化。數(shù)據(jù)反映了異養(yǎng)反硝化過程中碳源利用的影響。

研究意義在于闡明XsTo的充足性對N2O積累的關(guān)鍵作用；低C/N比下XsTo不足導(dǎo)致N2O積累增加，而高C/N比下N2被完全還原。這揭示了異養(yǎng)反硝化中碳源競爭對N2O產(chǎn)生的調(diào)控機(jī)制，并暗示反硝化糖原積累生物（DGAOs）為主要微生物群落，為工藝優(yōu)化提供了微生物學(xué)見解。

 

結(jié)論

1 N2O在AOA過程中主要產(chǎn)生于有氧階段，AOB反硝化是主導(dǎo)途徑（占67.84-81.64%），不完全NH2OH氧化和異養(yǎng)反硝化利用細(xì)胞內(nèi)聚合物為次要途徑。

2 高亞硝酸鹽積累對N2O還原酶的抑制是異養(yǎng)反硝化中N2O積累的主要原因，尤其在低C/N比條件下XsTo不足時(shí)更為顯著。

3 開發(fā)的數(shù)學(xué)模型成功描述了氮轉(zhuǎn)化和N2O生產(chǎn)動態(tài)，通過校準(zhǔn)和驗(yàn)證顯示良好預(yù)測能力，可作為理解AOA過程N(yùn)2O機(jī)制的有效工具。

4 異養(yǎng)反硝化主要由DGAOs而非DPAOs完成，因低P/C比條件有利于DGAOs生長，這通過磷去除數(shù)據(jù)間接證實(shí)。

 

使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義

使用丹麥Unisense電極測量溶解N2O濃度的研究意義在于實(shí)現(xiàn)了N2O的高分辨率實(shí)時(shí)監(jiān)測，使模型能精確捕捉N2O的動態(tài)產(chǎn)生和消耗過程。這些數(shù)據(jù)直接驗(yàn)證了數(shù)學(xué)模型的關(guān)鍵預(yù)測，如N2O在有氧階段的積累峰值和無氧階段的還原趨勢。通過電極數(shù)據(jù)，研究量化了N2O產(chǎn)生速率和積累量，揭示了AOB反硝化在有氧條件下的主導(dǎo)地位，以及亞硝酸鹽抑制對N2O還原的影響。此外，實(shí)時(shí)監(jiān)測有助于識別SND過程中N2O的瞬時(shí)變化，為優(yōu)化DO水平和C/N比以減少N2O排放提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)，提升了模型在真實(shí)廢水處理應(yīng)用中的可靠性。