The impact of sedimentary alkalinity release on the water column CO2 system in the North Sea

沉積堿釋放對北海水柱CO2系統的影響

來源：Biogeosciences Discuss., 12, 12395–12453, 2015

 

摘要內容

這篇論文指出，沉積物釋放的堿度在陸架海碳酸鹽動力學中扮演重要角色，它能降低海水的pCO?，從而增強海洋對大氣CO?的吸收。為驗證這一假說，研究團隊在2011年9月（全海域）和2012年6月（荷蘭海岸帶）兩次航次中，量化了北海不同滲透性和淤泥質沉積物中的堿度生成。通過船載沉積物培養實驗測定堿度和溶解無機碳的底棲通量。結果顯示，沉積物是堿度的重要來源，尤其在淺水的南部北海，比利時、荷蘭和德國近海沉積物記錄了高堿度和溶解無機碳通量。相比之下，更深、季節性分層的北部北海通量則顯著較低。總體表明，沉積物堿度生成是淺海CO?動力學的重要因素。

研究目的

本研究旨在量化北海南部、北部以及斯卡格拉克海峽-挪威海槽不同沉積類型中沉積物堿度的生成通量，分析其來源，并通過建立沉積物和水柱的堿度收支，評估其導致的凈大氣CO?吸收量。

研究思路

研究采用多區域對比與多技術結合的實驗策略：

 

分區采樣：將北海劃分為三個水文地理區域：南部北海（SNS，全年混合水柱）、北部北海（NNS，夏季分層）和斯卡格拉克海峽-挪威海槽（SKNT，鹽度分層）。在兩次航次中采集了26個站位的沉積物巖心。

通量測量：使用封閉式沉積物培養箱，在不同攪拌速度（40和80 RPM）下模擬原位水動力條件，測定沉積物-水界面的總堿度、溶解無機碳和氧氣的交換通量。

微環境刻畫：使用丹麥Unisense微電極現場測量沉積物剖面的溶解氧和pH，計算擴散性氧氣吸收速率和氧氣滲透深度。

 

數據整合與建模：結合孔隙水地球化學、沉積物特性（粒度、孔隙度）數據，并建立簡化的生物地球化學模型，解析堿度產生的不同途徑（如碳酸鹽溶解、反硝化、硫酸鹽還原等），最終構建區域堿度收支。

 

測量數據及研究意義（注明數據來源）

 

底棲通量（總堿度、溶解無機碳、總耗氧量）：

 

數據內容：南部北海的總堿度通量最高（2011年平均6.5±5.2 mmol m?2 d?1），溶解無機碳通量也最高（11.5±5.4 mmol m?2 d?1），總耗氧量最高（10.0±2.4 mmol m?2 d?1）。北部北海的各項通量均最低。

研究意義：直接量化了沉積物作為堿度“源”的強度，揭示了區域差異。高總耗氧量/總堿度/溶解無機碳通量表明南部北海沉積物有機質礦化速率高，是生物地球化學活動的熱點。

 

 

數據來源：表2總結了各區域的平均通量和范圍；圖3展示了代表性站位的總堿度、溶解無機碳和氧氣濃度隨時間變化的線性關系。

 

溶解氧和pH微剖面：

 

數據內容：Unisense微電極測量顯示，在滲透性沉積物站點，氧氣在表層20毫米內未耗盡；而在某些細顆粒站點，氧氣在幾毫米深處即耗盡。pH剖面通常顯示在亞表層出現最小值，與氧氣耗盡深度吻合。

研究意義：高分辨率剖面揭示了沉積物內部的氧化還原結構和化學梯度。氧氣滲透深度反映了耗氧速率和傳輸機制（擴散 vs. 平流）。pH最小值指示了從深層上涌的還原性物質被氧化的界面。

 

 

數據來源：圖5展示了南部北海、北部北海和斯卡格拉克海峽-挪威海槽代表性站位的氧氣和pH垂直剖面；表3提供了擴散性氧氣吸收速率和氧氣滲透深度的數據。

 

沉積物特性（粒度、孔隙度）：

 

數據內容：南部北海和北部北海沉積物以中細砂為主（平均中值粒徑分別為215μm和227μm），而斯卡格拉克海峽-挪威海槽沉積物更細（粉砂，平均中值粒徑<62μm），孔隙度更高。

研究意義：沉積物類型影響輸運過程。研究發現總耗氧量與中值粒徑呈顯著負相關（圖6），顛覆了傳統認知，表明滲透性沉積物因其平流輸運和捕獲有機質的能力，反而成為高活性“生物催化過濾器”。

 

 

數據來源：表1列出了各站位的沉積物特性參數。

 

堿度通量驗證數據：

 

數據內容：本研究通過培養箱直接測量的總堿度通量與另一項基于鐳同位素估算的通量高度一致。

研究意義：通過不同方法的交叉驗證，增強了本研究測量的總堿度通量數據的可靠性。

 

數據來源：圖9對比了兩種方法得到的南部北海總堿度通量。

 

結論

 

區域差異顯著：南部北海沉積物是堿度和溶解無機碳的強源，其通量遠高于北部北海和斯卡格拉克海峽-挪威海槽。這主要由高初級生產力、較淺的水深（增強水層-底棲耦合）和較高的底層水溫共同驅動。

堿度產生機制：模型分析表明，南部北海沉積物的堿度主要來源于反硝化（貢獻約68%）和硫/鐵循環相關的厭氧呼吸（貢獻約33%），而碳酸鹽的代謝性溶解是重要的堿度載體。

 

對CO?吸收的貢獻：沉積物釋放的堿度在南部北海系統凈產生2.0 mmol m?2 d?1的堿度，可驅動約0.7 mmol m?2 d?1的大氣CO?吸收，約占整個北海CO?吸收量的6%。這一貢獻雖然低于早期某些估算，但證實了沉積物堿度釋放是調節沿海碳循環的一個切實重要的因素。

 

詳細解讀使用丹麥Unisense電極測量出來的數據有什么研究意義

本研究中使用丹麥Unisense公司生產的Clark型氧微電極和pH微電極進行了高分辨率測量，這些數據具有至關重要的研究意義：

 

提供毫米級分辨率的原位氧化還原結構：Unisense微電極能夠以100-200微米的步長精確測量沉積物最表層的溶解氧和pH垂直分布（圖5）。這種高空間分辨率避免了傳統分層取樣帶來的擾動和平均效應，直接“可視化”了沉積物-水界面的化學微環境。例如，數據顯示在南部北海的某些粗顆粒站點，氧氣在測量深度（20毫米）內未耗盡，這直觀地證明了平流輸送（由底部水流或生物擾動驅動）對沉積物深層氧合的重要作用。

區分擴散與平流傳輸的貢獻：通過對比由微剖面計算的擴散性氧氣吸收速率和由培養箱測量的總耗氧量（表3），發現總耗氧量遠大于擴散性氧氣吸收速率（比值最高達50.1）。這一巨大差異強有力地證明了在北海（尤其是南部北海的滲透性沉積物中），物理（底流驅動）和生物（生物灌溉）過程導致的平流/灌流傳輸是氧氣和溶質交換的主導機制，而非單純的分子擴散。

揭示堿度產生的生物地球化學熱點：pH微電極剖面顯示在亞表層存在pH最小值（圖5b），該最小值通常與氧氣耗盡深度一致。這被解釋為從厭氧層上涌的還原性物質（如硫化氫、亞鐵）在氧化層底部被氧化并產生質子的結果。這些高分辨率數據幫助定位了硝化、硫氧化等消耗堿度的反應發生的“熱點區域”，為理解沉積物內部堿度產生和消耗的耦合過程提供了關鍵的微尺度證據。

 

支撐生物地球化學模型的校準與驗證：Unisense電極測得的氧氣滲透深度被用于與基于擴散性氧氣吸收速率理論預測的滲透深度進行對比（圖7）。結果顯示實測滲透深度系統性大于理論值，這為模型中必須考慮非擴散傳輸（平流、灌流）提供了獨立的、強有力的支持。此外，pH剖面數據也為理解碳酸鹽溶解/沉淀的驅動機制提供了環境背景。

 

總之，Unisense微電極提供的高分辨率原位化學數據，是連接宏觀通量測量與微觀過程機制之間的橋梁。它不僅證實了北海沉積物，特別是滲透性沉積物，是高度動態的生物反應器，更重要的是，它為精確量化不同傳輸機制的貢獻、闡釋堿度生成的復雜生物地球化學網絡提供了不可或缺的實證基礎，極大地深化了對沉積物在沿海碳循環中作用的理解。