研究簡介:全球湖泊普遍出現的富營養化趨勢，導致大型植物衰退和藻類增殖，這種生態演替alters沉積物的微環境，進而影響砷的循環。傳統觀點認為高溫促進砷釋放，但本研究發現，生態系統的類型（MD vs.AD）會調制季節性效應，導致砷行為復雜化。論文假設生態條件差異通過改變沉積物-水界面（SWI）的氧化還原狀態、有機物分解和營養鹽動態，驅動砷的固定或釋放。本研究主要聚焦于富營養化湖泊中生態系統的轉變——從大型植物主導（MD）向藻類主導（AD）的過渡——對沉積物中砷（As）釋放行為的影響。本研究以中國陽澄湖為案例，通過季節性觀測，揭示了MD和AD系統下砷釋放的差異化機制，為湖泊管理提供了新見解。砷作為一種有毒致癌物質，其在水環境中的遷移轉化備受關注，而湖泊沉積物作為砷的“源”或“匯”，在氣候變化和人類活動加劇的背景下，其動態變化對水質安全構成威脅。研究人員在春、夏、秋、冬四季采集了AD、MD和過渡區域（MA）的沉積物柱狀樣品，利用高分辨率透析技術（如HR-peeper）獲取孔隙水，并結合微電極系統測量溶解氧（DO）、pH等參數。關鍵指標包括溶解砷形態、鐵（Fe）、錳（Mn）、磷（P）、有機質（OM）等，通過順序提取法分析砷的賦存形態（如非特異性吸附態、鐵氧化物結合態等），并應用Fick定律計算砷釋放通量。

Unisense微電極分析系統的應用

Unisense微電極系統用于精確測量沉積物-水界面（SWI）的物理化學參數剖面，沉積物柱運輸回實驗室后，微電極直接插入沉積物核心，以毫米級分辨率掃描從過水層到沉積物深度的DO和pH變化。測量完成后，再使用HR-peeper設備獲取孔隙水樣品，確保數據銜接。Unisense微電極以其高靈敏度和空間分辨率能捕捉SWI的細微梯度變化，這對于理解砷的遷移轉化機制至關重要。DO的垂直滲透深度（如春季約5-8 mm）和pH波動可直接反映微生物活動及有機質分解強度。

實驗結論

研究結果表明AD和MD系統的砷釋放呈現顯著季節性差異。在AD區域，夏季和秋季孔隙水中溶解砷濃度最高（峰值達120.36μg/L），釋放通量顯著增強；而MD區域則在春季出現砷釋放高峰（34.92μg/L），夏季反而表現為砷固定。這種反差挑戰了“溫度升高必然促進砷釋放”的常規認知。機制分析表明，在AD夏季，高溫促進微生物活動，導致鐵氧化物還原溶解，同時孔隙水中磷含量升高（競爭吸附位點），共同驅動砷釋放。相反在MD春季，大型植物殘體分解引發酸化和有機質絡合，促進吸附態砷解吸，但夏季的高有機質含量和低氧化還原電位促使砷-硫共沉淀，增強固定。

圖1、沉積物-水界面溶解氧、pH、氧化還原電位剖面及水柱參數變化。展示了沉積物-水界面溶解氧剖面的季節性變化趨勢，同時反映了水柱中溶解氧、pH、氧化還原電位以及上覆水中溶解砷含量的變化規律。

圖2、不同季節各區域沉積物-水界面溶解砷剖面趨勢。本圖顯示了不同季節（春、夏、秋、冬）藻類主導區域、過渡區域和大型植物主導區域沉積物-水界面溶解砷的垂直分布特征。

圖3、不同湖區上覆水和孔隙水中溶解砷差異。對比分析藻類主導、過渡和大型植物主導湖區在上覆水和孔隙水中溶解砷濃度的顯著差異。

圖4、沉積物-水界面砷釋放通量變化。展示不同湖區沉積物-水界面砷釋放通量的季節性變化，通過統計學分析顯示組間差異的顯著性。

圖5、孔隙水中相關參數剖面變化。呈現孔隙水中溶解性有機碳、硫酸根、總磷和銨氮含量的垂直分布特征及其季節性變化規律。

結論與展望

富營養化湖泊中大型植物（macrophytes）的減少正在改變沉積物中的物質循環過程。然而，砷（As）在這一變化過程中的轉化機制尚不清楚。本研究采用高分辨率透析技術，測定了不同季節大型植物主導區（MD）和藻類主導區（AD）沉積物孔隙水中溶解態砷的含量，分析了沉積物中砷的賦存形態與環境因子變化之間的關系，并探討了砷的轉化過程。結果表明，從大型植物主導向藻類主導的轉變增強了沉積物中砷的釋放。AD區孔隙水中溶解態砷在夏季達到峰值（120.36μg/L），表現出最強的釋放強度。而MD區則在春季呈現出顯著的砷釋放特征（34.92μg/L）。春季，MD區大型植物殘體的分解和酸化作用，以及有機質（OM）的絡合作用，促進了吸附態砷的釋放。相比之下，在夏季，AD區砷的釋放主要由鐵（Fe）氧化物的還原溶解以及溶解性磷（P）對吸附位點的競爭所驅動。此外MD區沉積物在夏季具有較高的腐殖化程度和較低的氧化還原電位，促進了砷-硫共沉淀，從而導致砷被固定而非釋放——這與“溫度升高有利于沉積物砷釋放”的普遍觀點形成鮮明對比。本論文通過多季節、高分辨率數據，深化了對砷循環機制的理解，突出了生態管理在重金屬風險防控中的重要性。unisense微電極通過DO和pH的剖面數據，微電極量化了SWI的氧化還原梯度，所獲數據直接支持了論文的核心結論——生態regime轉變（如MD向AD過渡）會通過改變微環境而加劇砷釋放風險。Unisense微電極在本研究論文中作為本研究的方法學支柱，不僅實現了SWI微環境的精準刻畫，還通過數據整合深化了對砷循環機制的理解，為湖泊富營養化治理提供了實證基礎。其應用彰顯了高分辨率監測技術在環境毒理學研究中的重要性。