摘要

為了全面了解氧化亞氮（N2O）從水體向空氣的排放，通過連續(xù)監(jiān)測(cè)水中N2O濃度的變化，研究了包括風(fēng)、攪拌和曝氣在內(nèi)的外部干擾對(duì)N2O排放的影響。利用指數(shù)回歸擬合監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，測(cè)定了不同條件下N2O從水體到空氣的體積傳質(zhì)系數(shù)（KLaN2O）。結(jié)果表明，在穩(wěn)定條件下KLaN2O為0.0017 min-1，并且隨著風(fēng)速、攪拌速度和曝氣率的增加，N2O從水到空氣的擴(kuò)散得到加強(qiáng)。研究還觀察到，KLaN2O隨風(fēng)速和曝氣率線性增加，隨攪拌速度指數(shù)增加。三種因素對(duì)N2O排放影響的排序?yàn)椋浩貧?> 攪拌 > 風(fēng)。由于曝氣條件下的湍流和液相混合強(qiáng)度比風(fēng)和攪拌更劇烈，因此曝氣對(duì)N2O排放的影響大于風(fēng)和攪拌。在預(yù)測(cè)N2O從水體向空氣的排放時(shí)，應(yīng)考慮外部干擾，無論是環(huán)境因素還是操作因素。

引言

作為一種強(qiáng)效溫室氣體，氧化亞氮不僅具有強(qiáng)大的溫室效應(yīng)（其效應(yīng)約為二氧化碳的300倍），而且還是一種重要的臭氧消耗物質(zhì)。在全球非二氧化碳溫室氣體排放中，甲烷居首，N2O次之。十九世紀(jì)中葉大氣中N2O的豐度約為275 ppb，而目前該值已超過320 ppb。農(nóng)業(yè)、生物質(zhì)燃燒、工業(yè)和化石燃料燃燒、廢水處理等人類活動(dòng)導(dǎo)致了N2O排放的增加。

不同污水處理廠中N2O的產(chǎn)生和排放差異很大。在廢水處理過程中，N2O可以通過微生物的各種活動(dòng)產(chǎn)生：（1）硝化過程中氨氧化細(xì)菌的反硝化作用；（2）羥胺的氧化；（3）缺氧條件下異養(yǎng)細(xì)菌對(duì)亞硝酸鹽的還原。好氧區(qū)的N2O排放量大于缺氧區(qū)。硝化階段低溶解氧濃度、反硝化階段亞硝酸鹽濃度增加和低COD/N比導(dǎo)致N2O排放增加。

由于N2O在硝化和反硝化過程中產(chǎn)生，減少水中N2O含量有兩種途徑。一種是生物消耗過程，另一種是物理排放過程。在生物消耗過程中，N2O被微生物還原為氮?dú)狻Ｔ谖锢砼欧胚^程中，N2O通過液-氣界面從液相轉(zhuǎn)移到氣相。區(qū)分由擴(kuò)散和生物消耗引起的N2O損失，對(duì)于評(píng)估生物廢水處理過程中的N2O排放和探索控制N2O排放的有效方法非常重要。物理過程的機(jī)制可以用雙膜理論來闡明。通過界面的N2O傳遞質(zhì)量取決于兩個(gè)因素：引起N2O在氣液相之間傳遞的驅(qū)動(dòng)力和N2O的體積傳質(zhì)系數(shù)。驅(qū)動(dòng)力等于液相中N2O濃度與大氣中N2O分壓下液-氣界面平衡濃度之間的差值。根據(jù)亨利定律，氣體在水中的溶解度與其在大氣中的豐度成正比。如前所述，大氣中N2O的豐度很低，因此平衡濃度可視為0.0 mg/L，驅(qū)動(dòng)力等于液相N2O濃度。N2O的體積傳質(zhì)系數(shù)是溫度、混合強(qiáng)度和水成分的函數(shù)。

在生物廢水處理中，曝氣和攪拌可以改變混合強(qiáng)度，從而在一定程度上導(dǎo)致不同污水處理工藝之間N2O排放的差異。然而，曝氣率和攪拌速度對(duì)N2O排放的影響尚不完全清楚。為了區(qū)分生物廢水處理過程中物理排放過程引起的N2O損失與總N2O損失，并揭示N2O排放的動(dòng)態(tài)變化，本研究調(diào)查了包括曝氣、攪拌和風(fēng)在內(nèi)的外部干擾對(duì)N2O排放的影響。

材料與方法

批量實(shí)驗(yàn)

進(jìn)行了三個(gè)批量實(shí)驗(yàn)，以研究風(fēng)（實(shí)驗(yàn)A）、攪拌（實(shí)驗(yàn)B）和曝氣（實(shí)驗(yàn)C）對(duì)N2O排放的影響。所有實(shí)驗(yàn)均在有效容積為1 L的玻璃燒杯中進(jìn)行（圖1）。所有實(shí)驗(yàn)期間，環(huán)境溫度通過空調(diào)控制在20°C。水位保持在燒杯頂部以下5厘米，并在實(shí)驗(yàn)過程中保持不變。

樣品制備

在開始測(cè)試之前，通過用高純度N2O氣體對(duì)蒸餾水曝氣20分鐘來制備N2O飽和溶液。然后，用蒸餾水將N2O飽和溶液稀釋至不同的初始濃度。

實(shí)驗(yàn)A：風(fēng)的影響

為了研究風(fēng)對(duì)N2O排放的影響，使用風(fēng)扇模擬中國陜西省西安市的風(fēng)。當(dāng)風(fēng)扇放置在距離燒杯不同距離時(shí)，燒杯位置的風(fēng)速不同。風(fēng)速用風(fēng)速計(jì)測(cè)量。風(fēng)速設(shè)置基于西安市的平均風(fēng)速范圍（1.3-2.6 m/s）。為了全面了解風(fēng)速對(duì)N2O排放的影響，擴(kuò)大了風(fēng)速范圍，在實(shí)驗(yàn)A中選擇了0.0、0.5、1.5和3.0 m/s。0.0 m/s風(fēng)速的結(jié)果被認(rèn)為代表穩(wěn)定條件，并作為所有測(cè)試的參考。